分子篩SCR催化劑降低柴油機NOx反應(yīng)機理的數(shù)值模擬.pdf

1、柴油機的NOx排放是造成空氣污染的因素之一，日益嚴格的機動車排放法規(guī)，促進了柴油機NOx排放控制技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。研究者提出了很多適于柴油機NOx排放控制的機內(nèi)凈化技術(shù)和后處理技術(shù)，其中最有應(yīng)用前景的后處理技術(shù)之一是選擇性催化還原(SCR)。拓寬尿素SCR有效工作溫窗，提升其低溫和高溫NOx轉(zhuǎn)化效率一直是研究者關(guān)注的問題。
　　對催化劑表面NOx還原過程的深入了解是提升系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化性能的前提。針對廣泛應(yīng)用于尿素SCR后處理技術(shù)的

2、Cu、Fe分子篩催化劑分別建立了一維總包反應(yīng)動力學(xué)模型，模型考慮了NH3吸附和脫附、NH3氧化、NO氧化及NOx轉(zhuǎn)化反應(yīng)，通過優(yōu)化各反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)對模型進行了實驗驗證，結(jié)果表明所建模型能夠較好地預(yù)測反應(yīng)中各組分摩爾濃度及轉(zhuǎn)化率的變化情況?；隍炞C的模型，對比了各反應(yīng)條件下Cu、Fe分子篩催化劑性能的不同，結(jié)果表明Cu分子篩催化劑的最大儲氨量更高，NH3氧化能力更強，Cu、Fe分子篩催化劑的NO氧化性能相差不大。溫度低于400℃時，標準

3、SCR反應(yīng)中Cu分子篩催化劑活性更高，而更高溫度范圍內(nèi)Fe分子篩催化劑的NO轉(zhuǎn)化性能更好。分析了入口NO2/NOx比值對催化劑NOx轉(zhuǎn)化效率的影響，結(jié)果表明Fe分子篩催化劑對入口NO2/NOx比值更敏感。
　　對Cu、Fe分子篩反應(yīng)模型瞬態(tài)響應(yīng)進行分析的時候觀察到:停止通入NH3的時候，NO轉(zhuǎn)化率先升高后降低，證明Fe分子篩催化劑表面的NH3抑制效應(yīng)，Cu分子篩催化劑中不存在這種抑制作用。同時，低溫條件下，隨著催化劑表面NI3覆蓋

4、度升高，F(xiàn)e分子篩催化劑比Cu分子篩催化劑更早達到該溫度下的穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率，所以穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率并不能完全反映催化劑的性能。
　　考慮到Cu、Fe分子篩催化劑的低溫和高溫活性差異，將Cu、Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合以拓寬系統(tǒng)活性溫窗。為了確定合理的組合方式，分析了催化劑長度對NH3氧化反應(yīng)和標準SCR反應(yīng)的影響，并證明Cu+Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合方式不能提升系統(tǒng)的高溫NOx轉(zhuǎn)化活性。改變Cu、Fe分子篩催化劑順序，證明了Fe+Cu分子篩催化