g-C3N4基催化劑修飾改性及其可見光催化產(chǎn)氫性能研究.pdf

1、利用無限的太陽(yáng)能將水轉(zhuǎn)化為清潔無污染的氫能，具有重要價(jià)值。g-C3N4由于其具有價(jià)格低廉、高穩(wěn)定性、獨(dú)特的光化學(xué)性能等優(yōu)勢(shì)，在光催化產(chǎn)氫領(lǐng)域得到了廣泛的研究。然而，單純的g-C3N4存在光電復(fù)合效率高、量子效率低等問題，通過修飾改性技術(shù)改善g-C3N4的光催化性能具有較好的研究意義。
　　本文采用前驅(qū)體熱解聚合法制備了g-C3N4催化劑，并通過制備Au/g-C3N4、g-C3N4/TiO2、Au/g-C3N4/TiO2、g-C3N

2、4/Au/TiO2等對(duì)g-C3N4進(jìn)行修飾改性。利用XRD、TEM、HRTEM、XPS等手段表征了催化劑的表面形貌、元素組成及形態(tài)。利用UV-vis-DRS、PL以及電化學(xué)等手段對(duì)材料的光電響應(yīng)能力進(jìn)行了分析，結(jié)合可見光催化產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)，分析了等離子體共振(SPR)、異質(zhì)結(jié)、Z-Scheme等催化劑修飾改性技術(shù)的機(jī)理。
　　采用光還原沉積法制備了Au/g-C3N4催化劑。由于Au的助催化劑作用和SPR效應(yīng)，加速了催化劑內(nèi)部電子空穴對(duì)的

3、生成率及電子空穴對(duì)的分離，Au/g-C3N4的產(chǎn)氫效率比單純g-C3N4顯著提升。且當(dāng)Au的負(fù)載量為1wt％時(shí)取得最佳產(chǎn)氫效率，為222μmol/h/g，是單純g-C3N4的125倍。
　　采用機(jī)械混合煅燒法制備了g-C3N4/TiO2異質(zhì)結(jié)。內(nèi)建電場(chǎng)力作用下，光生電子向TiO2的導(dǎo)帶積累，光生空穴向g-C3N4的價(jià)帶聚集，使得催化劑內(nèi)部光生電荷快速分離，產(chǎn)氫效率得到提高。當(dāng)g-C3N4和TiO2的比例為8∶2時(shí)具有最佳產(chǎn)氫效率，

4、是單純g-C3N4的4.09倍，單純TiO2的4.19倍。在g-C3N4/TiO2異質(zhì)結(jié)上負(fù)載貴金屬Au，由于貴金屬Au與異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用，光催化產(chǎn)氫效率得到進(jìn)一步的顯著提高。
　　通過改變Au的負(fù)載順序，制備了g-C3N4/Au/TiO2催化劑，其光催化產(chǎn)氫效率為252μmol/h/g，是Au/g-C3N4/TiO2的1.15倍。基于對(duì)貴金屬負(fù)載、異質(zhì)結(jié)及Z-Scheme等修飾改性技術(shù)的機(jī)理分析，結(jié)合多種表征結(jié)果，提出g-C3N