水溶性鈷肟配合物和氟芳烴硫代氨基酸酯的合成及表征.pdf

1、本論文主要圍繞兩部分工作展開(kāi)：一是葡萄糖功能化的水溶性鈷(Ⅲ)肟配合物的合成、表征及電催化產(chǎn)氫測(cè)試；二是2,3,5,6-四氟苯腈取代的硫代氨基酸酯化合物的一鍋兩步法高效、高選擇性合成與表征。內(nèi)容分別如下：
　　第一部分工作：作為一類優(yōu)良的光/電催化分解水制氫分子催化劑，鈷肟配合物及其衍生物因其眾多的優(yōu)點(diǎn)，比如低的過(guò)電勢(shì)、高的產(chǎn)氫效率（即有著較大的TON值和TOF值）和豐富的鈷儲(chǔ)量等備受人們的關(guān)注。盡管人們?cè)趯?duì)這類鈷肟分子催化劑的改

2、性方面已經(jīng)取得了很大的研究進(jìn)展，但由于這類配合物在水中的溶解性較差，使得基于這類催化劑的光/電解水制氫主要在有機(jī)溶劑中進(jìn)行，這不僅會(huì)造成環(huán)境污染與浪費(fèi)，而且也極大地限制了這類催化劑在分解水制氫方面的應(yīng)用。本部分主要針對(duì)上述鈷肟類配合物存在的局限性，提出通過(guò)葡萄糖功能化的方法改進(jìn)這類配合物的水溶性，使其分解水制氫在中性的純水溶液中完成。將葡萄糖骨架經(jīng)幾步簡(jiǎn)單的操作功能化到鈷肟配合物[CoIII(dmgH)2Cl2]上，合成了具有良好水溶性

3、的新型鈷肟催化劑[CoⅢ(dmgH)2(py-glucose)Cl]，并通過(guò)核磁、高分辨質(zhì)譜、紅外光譜及紫外吸收光譜等測(cè)試手段對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，電化學(xué)性能測(cè)試表明我們所合成的催化劑在中性水溶液中表現(xiàn)出高效的電催化產(chǎn)氫性能和良好的穩(wěn)定性。
　　第二部分工作：由于氟原子的特殊效應(yīng)，多氟芳烴骨架在藥物化學(xué)和材料科學(xué)都有著廣泛的應(yīng)用。目前，發(fā)展簡(jiǎn)單、高效的方法構(gòu)建新型的含多氟芳烴化合物仍是一具有一定挑戰(zhàn)性的課題。本部分基于多氟芳烴C-F鍵斷