碳量子點的理論研究與綠色制備.pdf

1、碳量子點是一種新興的納米熒光物質(zhì)，其常見的制備方法為氧化法，因此研究氧原子與碳量子點之間的相互作用關(guān)系對于碳量子性質(zhì)的研究具有重要的意義。目前，化學(xué)氧化法是最常用的一種碳量子點的制備方法，利用該方法合成碳量子點時，會用到強酸性物質(zhì)，危害環(huán)境，不易于規(guī)?；a(chǎn)。因此，探索一種低成本、環(huán)境友好的綠色方法制備出性能優(yōu)良的碳量子點，對于碳量子點的工業(yè)化應(yīng)用具有十分重要的意義。
　　首先，本論文在密度泛函理論的基礎(chǔ)上，研究了氧原子與碳量子點

2、之間的相互作用關(guān)系。以大片的石墨烯片(C54H18，D6h)作為計算的原始構(gòu)型，依據(jù)該構(gòu)型的對稱性，選擇代表區(qū)域進(jìn)行單點能的計算。通過對該代表區(qū)域上單點能量的計算，獲得垂直于石墨烯片方向上氧原子的穩(wěn)定化學(xué)吸附位，據(jù)此計算勢能面。基于勢能面，從熱力學(xué)、動力學(xué)以及化學(xué)穩(wěn)定性三個方面對四種可能的自由異構(gòu)體進(jìn)行優(yōu)化和穩(wěn)定性分析，給出了氧原子和碳量子點之間可能的反應(yīng)機理。計算結(jié)果表明，在氧原子與碳量子點的相互作用過程中，氧原子最易在鍵的中心位置上

3、方發(fā)生吸附作用，形成環(huán)氧鍵;不易于在環(huán)的中間位置的上方發(fā)生吸附作用，形成環(huán)氧鍵。
　　其次，本論文采用密度泛函理論，探討了連接有不同官能團(tuán)的碳量子點作為質(zhì)子交換膜燃料電池陽極無金屬催化劑催化性能的影響。以大片石墨烯(C54H18)作為基本構(gòu)型，分別對15種連接有不同官能團(tuán)的改性石墨烯量子點的電子親和勢及其與氫的結(jié)合能進(jìn)行計算，從而獲得改性石墨烯量子點作為質(zhì)子交換膜燃料電池陽極無金屬催化劑的催化火山圖。計算結(jié)果表明，連接有CHO的石

4、墨烯量子點由于其與氫氣的結(jié)合能力適中且其具有較高的得電子能力，理論上，將其用于質(zhì)子交換膜燃料電池的陽極催化劑，具有更佳的催化性能。
　　最后，本論文以價格低廉的磺化煤作為碳源，采用臭氧氧化技術(shù)實現(xiàn)了高性能碳量子點綠色制備的目標(biāo)。通過柱層析進(jìn)行分離提純，利用紅外、紫外、核磁、質(zhì)譜以及元素分析等表征手段大致確定了制備的碳量子點的分子結(jié)構(gòu)。透射電子顯微鏡和激光光散射測試結(jié)果表明通過該方法制備的碳量子點形狀近似球形、尺寸分布均一，其中約有