二乙氨基-1,2-丙二醇溶液吸收二氧化碳的動(dòng)力學(xué)性能研究.pdf

1、20世紀(jì)以來(lái)，隨著全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，人類(lèi)社會(huì)對(duì)能源的需求量也逐年上升。由于能源的大量消耗導(dǎo)致二氧化碳(CO2)氣體的排放量逐年急劇增加，因此，研究高效、可行的碳捕獲技術(shù)成為減少全球碳排放量必不可少的手段。胺溶劑捕獲CO2技術(shù)被視為目前最具有應(yīng)用前景的碳減排技術(shù)，然而，此技術(shù)最大的缺點(diǎn)是它的再生能耗過(guò)高。因此，研究開(kāi)發(fā)新溶劑、新流程以得到高效、經(jīng)濟(jì)、可行的胺法捕獲CO2技術(shù)是目前研究工作者的重點(diǎn)和難點(diǎn)。
　　本文重點(diǎn)研究了一種優(yōu)選

2、的新型叔胺，二乙氨基-1，2-丙二醇（DEA-1，2-PD）溶劑吸收CO2的反應(yīng)過(guò)程及動(dòng)力學(xué)。分別采用pH計(jì)法和13CNMR法跟蹤了1.00mol/L的DEA-1，2-PD-CO2-H2O體系液相離子形成規(guī)律，探討其反應(yīng)機(jī)理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)叔胺溶劑與CO2反應(yīng)生成的是質(zhì)子化胺和碳酸氫根，并且新型13CNMR法實(shí)驗(yàn)結(jié)果比pH法更準(zhǔn)確。此外，通過(guò)stopped-flow動(dòng)力學(xué)測(cè)定裝置測(cè)定了293～313K溫度下，胺溶液濃度為0.20mol/L～1

3、.00mol/L時(shí)吸收CO2的擬一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)k0。結(jié)果發(fā)現(xiàn)k0值隨著溫度和胺溶液濃度的升高而增加。分別運(yùn)用堿催化水解機(jī)理和三分子機(jī)理擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到的動(dòng)力學(xué)方程能很好的預(yù)測(cè)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的差值(AAD)分別為5.7％和3.8％。
　　本文中采用pH電位滴定法測(cè)量了298～318K溫度下DEA-1，2-PD溶劑的酸解離常數(shù)pKa，結(jié)果表明pKa值隨著溫度的升高而降低。通過(guò)擬合DEA-1，2-PD溶劑的pKa值與二級(jí)