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文檔簡介
1、碳酸鈣生物礦物具有復(fù)雜的形貌和優(yōu)異的性能,因此借鑒生物礦化理論仿生合成實現(xiàn)對碳酸鈣礦化過程的控制是合成新型碳酸鈣的有效方法。本文采用與生物蛋白類似的聚天冬氨酸作為有機質(zhì),結(jié)合生物礦化中有機質(zhì)模板理論與現(xiàn)有仿生礦化方法提出了預(yù)組裝模板法,并且篩選了預(yù)組裝方式,優(yōu)化預(yù)組裝條件,確定超聲預(yù)組裝模板法后進一步改變各結(jié)晶條件,探究對于碳酸鈣晶型、形貌的影響,分析聚天冬氨酸對于晶型、形貌的調(diào)控機理。
預(yù)組裝模板法與仿生礦化中常用的反應(yīng)沉淀
2、發(fā)以及碳化法相比,樣品中球霰石含量有著大幅提升,與氣體擴散法相比則大幅減少了礦化需要的時間,有利于聚天冬氨酸形成模板對礦化過程進行控制。進一步對預(yù)組裝模板法預(yù)組裝方式進行篩選及條件優(yōu)化,結(jié)果表明,使用超聲預(yù)組裝模板法,超聲時間為30min時,受PASP有機質(zhì)調(diào)控所產(chǎn)生的球霰石含量最高,達到82.21%,最適宜聚天冬氨酸發(fā)揮其調(diào)控作用。
采用超聲預(yù)組裝模板法,改變聚天冬氨酸濃度,樣品中球霰石含量隨聚天冬氨酸濃度的升高呈現(xiàn)出先大幅
3、升高而后微弱下降的趨勢,在濃度為2.5mg/mL球霰石含量達到92.52%,碳酸鈣形貌由立方菱面體轉(zhuǎn)變?yōu)榍蛐涡蚊玻接?0um下降至1um;溶液過飽和度指數(shù)的升高使得球霰石含量先升高后降低,球形碳酸鈣粒徑減小,立方菱面體的粒徑增大,當(dāng)SI=6.75時,球霰石含量最大,形貌為單一球形碳酸鈣;溫度升高有利于球霰石晶型的產(chǎn)生,80℃時,球霰石含量達到最大96.24%,溫度升高令球形碳酸鈣形成占據(jù)優(yōu)勢,粒徑由7-8um下降至1um左右,在60
4、-80℃間,球形顆粒團聚形成長條狀晶體;模板溶液滴加時間的延長有利于球霰石含量上升,滴加時間40min后變化趨于平穩(wěn),滴加時間40min內(nèi),延長時間有利于形成球形形貌碳酸鈣。繼續(xù)延長時間對晶型、形貌的影響不大。攪拌速度的上升提高球霰石含量,其中攪拌速度為500rpm時,含量達到93.80%,在0-100rpm的較低攪拌速度下,得到了放射枝條狀碳酸鈣,升高攪拌速度200-500rpm,則得到球形碳酸鈣,且在500rpm時,顆粒具有良好的分
5、散性。
聚天冬氨酸通過其側(cè)鏈上-COO-基團與Ca2+離子形成絡(luò)合物模板,其中-COO-與Ca2+結(jié)合的占據(jù)了Ca2+12配位體的空間位置,成核發(fā)生時,CO32-離子取代了-COO-基團的位置,按照12配位體構(gòu)相成核生長形成球霰石,此外,聚天冬氨酸形成模板后對于提升了有機-無機界面局部微環(huán)境的過飽和度,有利于球霰石晶型的成核生長;聚天冬氨酸的-COO-基團在晶體生長階段與特定晶面相互結(jié)合,起到了橋梁作用使碳酸鈣小顆粒間進行自發(fā)
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