氧化—溫控相分離離子液體的合成及其在催化汽油氧氣氧化脫硫中的應用研究.pdf

1、本文設計合成了三大類離子液體，分別為咪唑基氧化-溫控相分離離子液體、十八胺基氧化-溫控相分離離子液體和咪唑基萃取型離子液體，前兩者用于催化模擬汽油O2氧化脫硫反應，后者則用于模擬汽油中含硫化合物的氧化產物苯并噻吩砜的萃取脫硫，均取得了較佳的效果。
　　以咪唑、環(huán)氧乙烷、鹵代烷烴、水合硫酸氧釩、磷鎢酸等為原料合成了13種咪唑基氧化-溫控相分離離子液體，并利用紅外光譜(FT-IR)、核磁共振氫譜(1HNMR)、熱重(TG)等技術對其結

2、構和熱穩(wěn)定性進行了表征。將所合成的咪唑基氧化-溫控離子液體應用于催化模擬汽油O2氧化脫硫，結果表明，催化脫硫效果較佳的咪唑基氧化-溫控離子液體為n=457、碳鏈為C8的[BMIM]4(VO)(PW12O40)2，并優(yōu)化出了其催化脫硫較佳工藝條件，即T=100℃、t=60min、p(O2)=1.4MPa、nIL∶ns=1.2，對應的脫硫率為96.95％。離子液體在循環(huán)使用15次后，催化脫硫率仍在90％以上，且其結構與最初離子液體的結構相一

3、致，表明離子液體具有很好的熱穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能。
　　以十八胺、環(huán)氧乙烷、鹵代烷烴、水合硫酸氧釩、磷鎢酸等為原料合成了13種十八胺基氧化-溫控相分離離子液體，并利用FT-IR、1HNMR和TG等技術對其結構和熱穩(wěn)定性進行了表征。本文成功地將所合成的十八胺基氧化-溫控離子液體在溫控的條件下應用于催化模擬汽油O2氧化脫硫反應，實現了“高溫均相反應，低溫兩相分離”。結果表明，催化脫硫效果較佳的十八胺基氧化-溫控離子液體為n=146、碳

4、鏈為C8的[AC18]4(VO)(PW12O40)2，并優(yōu)化出了其催化脫硫較佳工藝條件，即T=100℃、t=150min、p(O2)=1.0MPa、nIL∶ns=2.4，對應的脫硫率為98.78％。離子液體在循環(huán)使用22次后，脫硫率仍在90％以上，且其結構與最初離子液體的結構相一致，表明離子液體具有很好的熱穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能。
　　以N-甲基咪唑、8-氯辛醇、氯丙酸、乙二醇、對甲基苯磺酸、四氟硼酸、六氟磷酸等為原料合成了12種咪

5、唑基萃取型離子液體，并利用FT-IR、1HNMR和TG等技術對其結構和熱穩(wěn)定性進行了表征。將離子液體應用于模擬汽油的萃取脫砜實驗，實驗表明，含羥基的離子液體的萃取效果明顯優(yōu)于含氨基或酰胺基的離子液體，其中較佳者為8-氯辛醇型咪唑基對甲苯磺酸萃取型離子液體，其較佳萃取條件為T=120℃、t=20min、nIL∶ns=90，對應的脫硫率為98.60％。該離子液體在循環(huán)使用11次后，萃取脫硫率仍在90％以上，且其結構與最初離子液體的結構相一致