金對立方氧化釤表面過氧物種光誘導生成的促進作用研究.pdf

1、本文以探究氧氣氛下Au對立方Sm2O3(c-Sm2O3)表面光誘導生成過氧物種的促進作用以及對其影響因素為目的。在論文的第一部分工作中，采用原位顯微Raman光譜技術(shù)考察了浸漬法制備的Au/c-Sm2O3在325 nm激光誘導下過氧物種的生成情況，對光照和分子氧對過氧物種生成的影響以及激光功率、溫度等影響因素進行了詳細研究;采用XRD、TEM、HAADF-STEM、BET、O2-TPD、CO2-TPD以及XPS等對Au/c-Sm2O3樣

2、品進行了相關(guān)表征，并對Au的促進作用機理進行了初步探究。在論文的第二部分工作中，初步探究了在514 nm和532 nm等可見激光誘導下，Au對c-Sm2O3表面過氧物種生成的影響。比較考察了不同方法制備的c-Sm2O3負載Au樣品表面過氧物種的光誘導生成情況。取得的主要研究結(jié)果如下:
　　(1)在325 nm激光照射下，未經(jīng)任何處理的Au/c-Sm2O3樣品在空氣氣氛下即可明顯觀測到過氧物種的生成，而相同條件下的c-Sm2O3表面

3、則未能觀測到過氧物種的生成，表明Au的添加可以顯著促進c-Sm2O3表面過氧物種的光誘導生成，較合適Au的負載量在0.5％左右; Au0在樣品表面以納米粒子形式存在，粒徑隨焙燒溫度升高而增大，樣品中Au以三種價態(tài)共存;證實了光照和分子氧存在是Au/c-Sm2O3表面過氧物種生成的必要條件，說明Au的加入并沒有改變c-Sm2O3表面生成過氧物種的機理;適當提高激光功率或樣品溫度有利于過氧物種的生成，而過高的激光功率或樣品溫度則會導致過氧物

4、種的分解。焙燒溫度的升高以及焙燒時間的增長不利于樣品表面過氧物種的生成，這可能是由于Au納米粒子粒徑增大所致;Au的添加提高了樣品表面對分子氧的吸附能力，并可能促進分子氧的活化，進而促進了過氧物種的生成，并且發(fā)現(xiàn)0價的Au更有利于過氧的生成。
　　(2)以浸漬法和機械研磨法制備的c-Sm2O3負載Au樣品在以可見激光為激發(fā)源時攝取的Raman光譜會受到熒光的干擾，而以浸漬離心法制備的Au_c-Sm2O3樣品則可以有效地避免熒光的干