多酸催化烯烴環(huán)氧化和CO2環(huán)加成反應(yīng)活性研究.pdf

1、多酸（也稱多金屬氧酸鹽POMs）可作為一種綠色環(huán)保型催化劑，與傳統(tǒng)的催化劑相比有許多特殊的優(yōu)點，最重要的優(yōu)點是它們的多功能性和結(jié)構(gòu)易調(diào)性。我們可以通過改變其化學組成來改變多酸的酸堿性和氧化還原性。這些獨特的性質(zhì)使多酸成為一種很有意義和應(yīng)用前景的新型催化劑。
　　環(huán)氧化物是一種很有價值的有機合成中間體，普遍應(yīng)用在精細化工、聚合物生產(chǎn)等領(lǐng)域，合成環(huán)氧化物的有效路徑是烯烴的環(huán)氧化反應(yīng)。近現(xiàn)代以來，工業(yè)排放產(chǎn)生的大量二氧化碳氣體造成了溫室

2、效應(yīng)、土地干涸等一系列問題。目前將二氧化碳重復循環(huán)利用已成為C1化學發(fā)展的必然趨勢，其中將二氧化碳轉(zhuǎn)化為環(huán)狀碳酸酯是最成功的路線之一，環(huán)狀碳酸酯在工業(yè)和日常生活中均具有廣泛的應(yīng)用。因此，研究烯烴環(huán)氧化反應(yīng)和二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)具有很重要的戰(zhàn)略意義。
　　本文分三章對不同系列多酸衍生物催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)和二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)進行了較深入的研究和探討，為未來多酸催化的研究工作奠定了一定基礎(chǔ)。
　　1.以有機膦

3、酸構(gòu)筑的Zn取代砷鎢氧簇和含酒石酸的有機無機雜化的砷鎢氧簇稀土衍生物為催化劑，研究了對烯烴環(huán)氧化反應(yīng)的催化活性。結(jié)果表明，含Zn和Ho取代的多鎢氧酸鹽具有較好催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)的活性。
　　2.系統(tǒng)研究了多酸羰基錸衍生物催化CO2環(huán)加成反應(yīng)。催化劑為[AsW11O39]7–陰離子羰基錸衍生物、[PW11O39]8–陰離子羰基錸衍生物、[PMo3O16]9-陰離子羰基錸衍生物。其中[PW11O39]8–陰離子羰基錸衍生物催化CO2環(huán)