SAS法合成MnOx-FeOy復(fù)合氧化物低溫NH3-SCR催化劑的研究.pdf

1、NOx是大氣中主要的污染物之一，給環(huán)境及人類的健康帶來了嚴(yán)重的危害，我國NOx的來源主要是火電廠，因此火電廠的脫硝受到極大的關(guān)注。低溫選擇性催化還原法具有高效、經(jīng)濟等優(yōu)點，受到越來越多的重視。目前催化效果較好的低溫SCR催化劑是錳基催化劑，而鐵的摻雜可以大大提高催化劑的催化活性以及抗硫和抗水性能。本文采用超臨界抗溶劑法（Supercritical Anti-Solvent Process, SAS）制備了MnOx-FeOy中空納米球催化

2、劑樣品，分別研究了Fe的摻雜和焙燒過程對錳鐵復(fù)合氧化物的結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。
　　本研究利用SAS法成功制備了具有固溶體結(jié)構(gòu)的MnOx-FeOy中空納米球催化劑，發(fā)現(xiàn)SAS法促進(jìn)了錳、鐵組分之間的相互分散，增強了二者之間的相互作用，使其易于形成固溶體結(jié)構(gòu)。摻雜的Fe與Mn組分形成的強相互作用不僅引起了MnOx晶型的轉(zhuǎn)變，并且促使Mn的化合價發(fā)生變化，增加了MnOx-FeOy催化劑表面活性氧和晶格缺陷數(shù)量、改善了催化劑還原性能、形

3、成了更多的B酸和L酸中心，因而該新型催化劑具有更高的SCR催化活性和相當(dāng)寬的活性溫度窗口。
　　通過焙燒過程對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響研究發(fā)現(xiàn)，焙燒促進(jìn)了催化劑晶相結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，對錳鐵固溶體的形成起重要的作用。Fe3+的摻雜效應(yīng)和錳氧化物本身隨溫度提高所發(fā)生的自身氧化還原反應(yīng)二者的協(xié)同作用，有助于穩(wěn)定MnOx-FeOy催化劑表面Mn4+的價態(tài)。在焙燒溫度為500℃時，制備的MnOx-FeOy催化劑表面B酸和L酸活性中心的數(shù)量較多、催化