Cu-MOFs材料的合成及其催化NH3-SCR反應(yīng)性能的研究.pdf

1、CuMOFs材料的合成及其催化材料的合成及其催化NH3SCR反應(yīng)性能的研究反應(yīng)性能的研究SynthesistheNH3SCRCatalyticPerfmanceofCuMOFsMaterials學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝研究生：王彩霞指導(dǎo)教師：姜浩錫教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一六年五月摘要氮氧化物(NOx)是大氣的主要污染物之一，對(duì)人類健康和環(huán)境有很大的危害。目前最經(jīng)濟(jì)有效的脫硝方法是NH3選擇性催化還原法(NH3SCR)，近年來(lái)開發(fā)高性能低溫脫

2、硝催化劑成為研究的熱點(diǎn)。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)，具有較高的比表面積和孔體積、規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、金屬位完全暴露等優(yōu)點(diǎn)，已成為催化材料發(fā)展的新熱點(diǎn)，有作為高性能低溫SCR脫硝催化劑的可能性。本文首先對(duì)CuMOF199材料的制備進(jìn)行了研究，并通過配位調(diào)節(jié)法對(duì)CuMOF199進(jìn)行改性，考察醋酸對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，醋酸在合成MOFs材料過程中充當(dāng)封端劑和模板劑的作用，改性前后CuMOFs材料在低溫SCR反應(yīng)氣氛下均可以保持骨架結(jié)構(gòu)

3、的完整性。改性后的MOFs晶格缺陷增多，具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)，催化SCR反應(yīng)活性增加。25%醋酸改性后樣品的NO轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)95.5%，N2選擇性接近100%。CuMOF199材料熱解后得到的CuOx均保持著正八面體的晶體形貌，其SCR脫硝活性是由孔道特性和Cu物種價(jià)態(tài)協(xié)同決定的。氮?dú)?00℃熱解CuMOF199材料得到的CuOx樣品具有較高的比表面積（217.5m2g）、較好的脫硝活性，NO的轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)83.9%，N2的選擇性接近10

4、0%。本文研究了CuMOF74材料制備過程中合成溫度和共溶劑對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究結(jié)果表明，共溶劑和合成溫度不同，所制備的CuMOF74材料的晶體形貌和堆積方式不同。穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)表明，在低溫SCR反應(yīng)氣氛下，該MOFs材料均可保持骨架結(jié)構(gòu)的完整性。異丙醇法合成的CuMOF74材料具有較好的水穩(wěn)定性和較高的催化SCR反應(yīng)活性，在220℃下，NO轉(zhuǎn)化率為97.5%，N2選擇性接近100%。CuMOF74材料的熱解研究發(fā)現(xiàn)，不同溫度和氣氛下