基于羥基磷灰石的固相微萃取和電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器.pdf

1、第一章，我們綜述了固相微萃取和電化學(xué)傳感界面的現(xiàn)狀。主要包括:固相微萃取技術(shù)(solid-phasemicroextraction，SPME)的歷史，核心技術(shù)，以及研究現(xiàn)狀和前景;電化學(xué)傳感中的電化學(xué)發(fā)光（electrochemicalluminescence，ECL），重點(diǎn)是量子點(diǎn)電化學(xué)發(fā)光的應(yīng)用，尤其在免疫分析方面;氟離子的分析測(cè)定以及本論文研究工作中用到的主要材料——羥基磷灰石、羥基磷灰石的干/濕法制備;本論文的研究?jī)?nèi)容。

2、　　第二章，在含有鈣元素、磷元素的溶液中直接電沉積制備了兩種鈣磷材料:透鈣磷石(dicalciumphosphatedihydrate，DCPDorbrushite)和羥基磷灰石(hydroxyapatite，HAP)。研究發(fā)現(xiàn)這兩種鈣磷石，在水溶液中對(duì)氟離子都有高效且選擇性的吸附。因此本章利用這種制備在電極上的鈣磷涂層作為固相微萃取的萃取頭，實(shí)現(xiàn)對(duì)水溶液中的微量氟離子的萃取。同時(shí)，該萃取頭又可作為電化學(xué)測(cè)定體系中的工作電極，實(shí)施后續(xù)的

3、電化學(xué)測(cè)定，從而實(shí)現(xiàn)了固相微萃取與電化學(xué)檢測(cè)技術(shù)的聯(lián)用。檢測(cè)時(shí)以鐵氰化鉀作為電化學(xué)探針，萃取前后分別在探針鐵氰化鉀溶液中進(jìn)行循環(huán)伏安掃描，還原峰電流信號(hào)降與氟離子濃度成正比，從而建立了SPME與電化學(xué)檢測(cè)聯(lián)用靈敏檢測(cè)氟離子的方法。兩種鈣磷石電極對(duì)氟離子定量檢測(cè)的線性范圍與檢測(cè)限分別是:DCPD電極，0.5～20.0μmol/L，檢測(cè)限為0.14μmol/L(S/N=3)。HAP電極，0.1μmol/L～2.0μmol/L，2.0μmol

4、/L～50.0μmol/L，檢測(cè)限為0.069μmol/L(S/N=3)。
　　第三章，我們采用基底和標(biāo)記雙重放大量子點(diǎn)電化學(xué)發(fā)光的策略，構(gòu)建了一種夾心免疫傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)人絨毛膜促性腺激素(humanchorionicgonadotrop，HCG)的高靈敏特異性檢測(cè)。首先一步電化學(xué)沉積制備了石墨烯-納米金修飾電極，既增大了電極的比表面積又加速了電子傳遞。其次，制備了羥基磷灰石納米微球，并將PDDA-納米金負(fù)載到羥基磷灰石微球上，

5、使得羥基磷灰石的水溶性變好，而且成功將標(biāo)記量子點(diǎn)的二抗負(fù)載到羥基磷灰石納米多孔球上，制成發(fā)光標(biāo)記復(fù)合物。構(gòu)建過(guò)程是:在石墨烯-納米金修飾電極上，先固定HCG抗體（一抗），進(jìn)而利用抗原抗體的免疫反應(yīng)連接上HCG抗原和發(fā)光復(fù)合物標(biāo)記的HCG抗體（二抗），構(gòu)建成夾心型電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器。由于基底上納米材料大的比表面、好的生物相容性和強(qiáng)的電化學(xué)催化作用，不僅增加了對(duì)抗體的固載量，而且對(duì)電極反應(yīng)有了良好的催化促進(jìn)作用;同時(shí)，納米金包覆的羥基磷灰