微波固相合成法氧化鋅高溫煤氣脫硫劑的制備.pdf

1、煤氣脫硫凈化是煤炭潔凈技術(shù)轉(zhuǎn)化與利用中必須的關(guān)鍵技術(shù)，是國家經(jīng)濟、社會和環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的重要能源技術(shù)，也是早日實現(xiàn)中國夢的攻堅基礎(chǔ)。按照我國的能源賦存特點，煤制氣將日益凸顯其在國民經(jīng)濟中的重要性。然而煤氣中的有害物質(zhì)硫化氫的存在不僅腐蝕設(shè)備、使催化劑中毒，排放到大氣后，還會嚴重污染環(huán)境，因此，必須對其進行脫除。本論文主要對載體半焦的改性，粘結(jié)劑的選取，前驅(qū)體的升溫行為、煅燒溫度以及負載比和活性組分含量等對脫硫劑制備的影響進行了初步研究，

2、為精確設(shè)計和制備高溫煤氣脫硫劑提供一種合理高效的制備新方法。
　　主要從以下幾個方面進行了研究:
　　1.通過對半焦進行高溫改性，得出最佳的改性條件:活化溫度700℃;活化時間2h。改性后半焦的孔容從0.121 cm3/g增加到0.310cm3/g;比表面積從15.178m2/g增加到336.766m2/g。進而在微波場中考察以半焦為載體的脫硫劑前驅(qū)體的升溫特性，其升溫行為可分為快速升溫(約6.5min)和緩慢升溫兩階段，約

3、9min后升至穩(wěn)定溫度。該溫度主要受微波功率的影響。
　　2.通過添加不同粘結(jié)劑和改變脫硫劑前驅(qū)體的升溫速率可雙向調(diào)控脫硫劑的強度，得出最佳的粘結(jié)劑:本山綠泥;最佳的脫硫劑前驅(qū)體的升溫速率:第一階段:10℃/min從室溫升至380℃;第二階段:2℃/min從380℃升至430℃;第三階段:10℃/min從430℃升至目標溫度并恒溫一段時間。在500℃恒溫30min下制備的脫硫劑的強度可達53.8N/cm。
　　3.通過硫化性

4、能測試得出微波輻照制備氧化鋅脫硫劑的最佳條件:輻照溫度500℃，輻照時間30min，負載比:8∶10，活性組分含量:20％。
　　4.通過對微波輻照和常規(guī)加熱方式制備的脫硫劑進行了比較分析，由XRD分析結(jié)果表明:兩種加熱方式制備的氧化鋅脫硫劑在硫化前以ZnO形式存在，硫化后都以ZnS形式存在。但微波輻照制備的氧化鋅晶型完整，結(jié)晶度較好。由SEM分析結(jié)果表明:微波輻照制備的氧化鋅其晶粒大小均勻，高度分散在活性半焦表面。由氮吸附分析表

5、明:硫化前后脫硫劑的比表面積、孔容和孔徑均有不同程度的降低。由XPS分析結(jié)果表明:微波輻照和常規(guī)加熱制備的脫硫劑其表面Zn-O結(jié)合能分別為1022.51eV和1022.86eV，，說明微波加熱獨特的耦合作用和非熱效應削弱了Zn-O的結(jié)合能。
　　5.在伺等條件下通過微波輻照和常規(guī)加熱方式制備的脫硫劑進行對比，其穿透時間分別為580min、485min，硫容分別為13.16％、10.89％，可見，微波輻照制備的脫硫劑明顯好于常規(guī)加熱