雙相質(zhì)子-電子混合導體透氫膜的制備及性能研究.pdf

1、山東理工大學山東理工大學碩士學位論文雙相雙相質(zhì)子質(zhì)子電子電子混合導體透氫膜的制備及性能混合導體透氫膜的制備及性能研究研究PreparationPropertiesofMixedProtonElectronConductingDualPhaseCeramicMembranesfHydrogenPermeation研究生：張宏玉張宏玉指導教師：孟波孟波教授教授申請學位門類級別：工學工學碩士碩士學科專業(yè)名稱：化學工程與技術(shù)學工程與技術(shù)研究方向

2、：精分離工程與技術(shù)精分離工程與技術(shù)論文完成日期：2015015年4月20日分類號：TQ028密級：單位代碼：10433學號：Y1305139山東理工大學碩士學位論文摘要I摘要常規(guī)鈣鈦礦型質(zhì)子導體低的電子電導率限制了陶瓷膜的透氫量，因此目前的首要任務是尋找合適的方法提高陶瓷膜的電子導電性，進而提高膜的透氫量。論文以SrCe0.95Y0.05O3α(SCY)為質(zhì)子導體材料，通過兩種方法提高膜材料的電子導電性。一是選擇金屬Ag為電子導電相，制

3、備AgSCY金屬陶瓷雙相膜；另一方法是選擇金屬氧化物NiFe2O4、LaCrO3、ZnO等作為電子導電相，制備金屬氧化物陶瓷雙相膜。采用溶膠凝膠低溫燃燒法制備鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SCY陶瓷超細粉體。采用物理混合法制備SCY金屬氧化物混合粉體。通過固相干壓燒結(jié)得到SCY致密陶瓷膜。運用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、數(shù)字源表和氣相色譜等儀器考察樣品的物相組成、化學兼容性、微觀形貌、導電性及氫滲透性。并對試樣在H2氣氛、沸水和高溫CO2氣

4、氛中的穩(wěn)定性進行了考察。研究結(jié)果如下：溶膠凝膠粉末經(jīng)高溫煅燒得到純鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的粉體；化學兼容性表明ZnO與SCY具有良好的化學兼容性，因此選擇ZnO作為陶瓷膜的電子導電相；高溫燒結(jié)實驗結(jié)果顯示，SCY在1400℃燒結(jié)4h形成致密陶瓷體，而ZnOSCY雙相材料在1200℃燒結(jié)4h即可形成雙相致密陶瓷體，表明ZnO在提高電子導電性的同時也促進了材料的燒結(jié)。電導率測定結(jié)果表明ZnO的加入量以及氣氛均對陶瓷體的導電性有顯著的影響。隨ZnO在混合

5、粉體中的比例增加，陶瓷體的電導率增加；在不同氣氛下，ZnO的量在小于20%時，ZnOSCY陶瓷體與純SCY陶瓷體呈現(xiàn)相同的導電規(guī)律，電導率變化規(guī)律為σ氫氣σ空氣σ濕空氣σ氮氣。SCY陶瓷膜、AgSCY陶瓷膜和ZnOSCY陶瓷膜的氫滲透測試結(jié)果表明，陶瓷膜的透氫量隨測試溫度、混合氣流量及吹掃氣流量的增加而增大；相同實驗條件下，三類陶瓷膜中AgSCY陶瓷膜的透氫量最高，當溫度為900℃，混合氣流量為126mLmin1，吹掃氣流量為142mL