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文檔簡介
1、能源危機(jī)和環(huán)境惡化已經(jīng)成為當(dāng)今人類社會面臨的兩個重大問題。利用可再生資源制備出對環(huán)境無污染并且可持續(xù)利用的新型能源是解決這兩個問題的根本途徑之一。在眾多的新能源中,氫能具有來源廣泛、利用形式多樣、對環(huán)境無污染、較高的化學(xué)能以及可以循環(huán)利用等優(yōu)點。因此氫能也被廣大學(xué)者公認(rèn)為21世紀(jì)最有潛力的新能源。光催化技術(shù)通過利用光催化劑吸收太陽能激發(fā)光生電子-空穴進(jìn)而誘發(fā)水的氧化還原反應(yīng)來制備氫氣。與眾多的人工合成的光催化劑相比,使用天然產(chǎn)物作為光催
2、化分解水制備氫氣的研究很少。我們研究了具有天然納米結(jié)構(gòu)并且天然摻鐵的粘土礦物凹凸棒土(ATP)以及蛭石(VMT)作為光催化劑,可見光下高效分解水制取氫氣。同時作為對比,還研究了Ag/ZnO納米復(fù)合物的制備以及有機(jī)染料敏化下的光催化產(chǎn)氫性能。
具體研究內(nèi)容及重要結(jié)論摘示如下:
1)將天然的硅酸鹽礦物ATP直接作為催化劑,以曙紅(EY)等有機(jī)染料為光敏劑,可見光照射下還原水制取氫氣。通過X射線衍射、透射電鏡、紫外可見吸收
3、、X射線光電子能譜等測試儀器對樣品進(jìn)行表征。對不同ATP樣品以及蒙脫土(一種具有類似晶胞結(jié)構(gòu)但是不存在鐵摻雜的硅酸鹽礦物)的對比考察證實了ATP的催化主體作用。四種有機(jī)染料均具有一定的敏化ATP產(chǎn)氫的能力,但是EY對ATP敏化能力最好,少量Ag納米晶負(fù)載后量子效率達(dá)到了10.8%。進(jìn)一步的化學(xué)分析和理論計算表明Fe摻雜(兩個ATP晶胞中摻雜一個Fe原子)可以提高光催化性能。在本章的研究中,我們提出了一種極為簡便的產(chǎn)氫方法,幾乎不需要任何
4、人工合成的步驟,也不用考察催化劑合成、表征、摻雜以及形貌控制等常規(guī)研究內(nèi)容。結(jié)合實測禁帶寬度及價帶光電子能譜數(shù)據(jù)提出ATP在有機(jī)染料EY敏化下可見光降解水產(chǎn)氫的機(jī)理。
2)采用簡單的溶液浸漬法制備出不同CdS納米晶負(fù)載量的ATP樣品,進(jìn)行CdS納米晶敏化ATP可見光分解水制氫測試。3wt% CdS負(fù)載量的ATP樣品可以超出單獨CdS催化活性的200%,同時還將ATP樣品用刮涂的方法制備成電極,進(jìn)行光電化學(xué)分解水的測試,在可見光
5、照射下得到的最高光電流為0.35 mA cm-2?;贏TP與CdS的能帶位置,提出了CdS/ATP納米復(fù)合物可見光下高效產(chǎn)氫的機(jī)理。
3)在ATP的基礎(chǔ)上將一維天然礦物的研究拓展至二維的蛭石(VMT),將VMT作為催化劑,有機(jī)染料敏化下可見光直接降解水制取氫氣,采用簡單的水熱法制備出Pt納米粒子負(fù)載的VMT樣品,作為對比進(jìn)行了產(chǎn)氫性能測試,發(fā)現(xiàn)單純的VMT的產(chǎn)氫能力可以達(dá)到220μmol h-1,負(fù)載3%的Pt納米晶后催化能
6、力提升至330μmol h-1,量子產(chǎn)率達(dá)到了22.8%。將純的VMT制備成電極,通過對電極正面及背面的光輻射進(jìn)行光電化學(xué)分解水的測試,得到的光電流大小分別為0.2 mA cm-2和0.4 mA cm-2。通過理論計算對VMT的合理結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化,提出最接近實際的天然摻鐵的蛭石晶胞結(jié)構(gòu)。
4)同樣以蛭石為原料,采用化學(xué)浸漬法將CdS量子點負(fù)載到具有納米片狀結(jié)構(gòu)的VMT表面,考察了CdS的不同負(fù)載量對光解水產(chǎn)氫速率和光電化學(xué)分解
7、水能力的影響。由于CdS量子點的敏化作用,可見光的響應(yīng)范圍增大,電荷有效傳遞得到提升。發(fā)現(xiàn)5wt% CdS的樣品具有最高的產(chǎn)氫速率(92μmol h-1)和量子效率(17.7%)。
5)采用晶種法制備出具有特殊形貌及特殊活性晶面暴露的ZnO納米晶體,對含有銀晶種和不含有銀晶種的體系分別進(jìn)行了考察,發(fā)現(xiàn)當(dāng)沒有Ag晶種時,在長鏈脂肪胺(十八胺)的作用下生成納米顆粒,而在Ag晶種作用下就會誘導(dǎo)ZnO特定晶面的生長,既而表現(xiàn)出特殊的納
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