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1、以β分子篩和γ-Al2O3為載體,分別制備Pt/β、Pt-Sn/β、Pt/γ-Al2O3、Pt-Sn/γ-Al2O3催化劑用于丙烷催化脫氫制丙烯反應(yīng),利用各種表征對(duì)催化劑進(jìn)行分析,并對(duì)其中活性和穩(wěn)定性最好的催化劑,借助響應(yīng)面軟件對(duì)丙烷催化脫氫制丙烯的工藝條件進(jìn)行了分析優(yōu)化。
1.考查了β分子篩為載體的各催化劑的丙烷脫氫反應(yīng)性能,發(fā)現(xiàn)β分子篩直接作為催化劑時(shí),基本無(wú)活性;負(fù)載活性組分Pt于載體后,催化劑有活性,但是催化劑失活較快
2、,丙烯選擇性較差。同時(shí),對(duì)催化劑的制備工藝和反應(yīng)工藝條件做了初步探索,確定了催化劑的最佳制備方法為分步浸漬法(先負(fù)載Sn組分,再負(fù)載Pt組分),初步確定的工藝過(guò)程為:催化劑在流動(dòng)氫氣(20mL/min)中于500℃下還原2.5h,而后向反應(yīng)管中通入丙烷和氫氣,丙烷流量為40mL/min,氫氣流量為10mL/min,反應(yīng)溫度為600℃,反應(yīng)的質(zhì)量空速為8.6h-1。考察了Pt含量和Sn含量對(duì)催化劑丙烷脫氫反應(yīng)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),適量的S
3、n助劑的添加可以明顯改變Pt/β3催化劑的反應(yīng)性能,確定了Pt和Sn的最佳含量分別為0.5wt%和0.7wt%,并應(yīng)用BET分析法、XRD、NH3-TPD、熱重等技術(shù)對(duì)催化劑的物理結(jié)構(gòu)、催化劑表面酸性以及催化劑的抗積碳性能進(jìn)行表征。
2.考察了γ-Al2O3為載體的催化劑的性能。發(fā)現(xiàn)Pt//γ-Al2O3催化劑的丙烷脫氫反應(yīng)的初始活性較高,但催化劑活性下降較快,且丙烯選擇性不高。Sn組分的添加可以明顯提高催化劑的穩(wěn)定性、反應(yīng)活
4、性以及丙烯選擇性,這是由于Sn可以提高Pt組分的分散度,同時(shí)使催化劑的金屬功能和酸性功能得到一個(gè)較好的匹配,確定了Sn的最佳含量為0.9wt%,此時(shí)催化劑轉(zhuǎn)化率較高,穩(wěn)定性較好,并對(duì)該催化劑進(jìn)行了30h的穩(wěn)定性試驗(yàn)考察,發(fā)現(xiàn)在11h的短時(shí)間內(nèi),催化劑的活性較高,穩(wěn)定性較好,超過(guò)11h以后,催化劑失活速度加快,說(shuō)明催化劑仍需要改性。運(yùn)用NH3-TPD、Py-IR、BET法以及熱重對(duì)該系列催化劑的物理結(jié)構(gòu)、表面酸性等進(jìn)行分析。
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