高分散負(fù)載型Pd基貴金屬納米催化劑制備、結(jié)構(gòu)及其性能.pdf

1、α，β-不飽和醛酮因其特有的共軛體系和加氫產(chǎn)物多樣化，已成為現(xiàn)代化工領(lǐng)域中不可缺少的重要原料。其中檸檬醛最為典型，不僅分子本身含有三個(gè)不飽和度，而且其大部分加氫產(chǎn)物都廣泛應(yīng)用于香料、醫(yī)藥、餐飲等領(lǐng)域，如香茅醛、香茅醇、香葉醇、異蒲勒醇、薄荷醇等。
　　 水滑石材料(LDHs)因其特殊的層狀結(jié)構(gòu)，取名層狀雙羥基金屬氫氧化物，結(jié)構(gòu)式為[M2+1-xM3+x(OH)2](An-x/n)·mH2O。其中M2+和M3+分別代表占據(jù)層板的金

2、屬二價(jià)和三價(jià)陽離子，在一定條件下可進(jìn)行任意調(diào)變;An-代表在層間支撐的陰離子，可與無機(jī)陰離子、絡(luò)合物陰離子、有機(jī)大分子陰離子等進(jìn)行交換。由于其結(jié)構(gòu)的靈活性，近年來LDHs已成為制備各種催化劑、催化劑前體、催化劑載體的重要材料。
　　 本論文中，我們利用層狀金屬氫氧化物的優(yōu)良特性得到了兩種不同的負(fù)載型Pd催化劑:
　　 (1)利用水滑石層間陰離子的可交換性:以鈀配位離子(PdCl42-)插層的MgAl-LDHs與葡萄糖在溶

3、劑熱條件下通過同時(shí)復(fù)合和還原，一步法得到了高分散的負(fù)載型Pd/C-LDH催化劑。
　　 (2)利用水滑石層板陽離子的可調(diào)變性:在插層PdCl4-LDH水滑石中摻雜Ni元素，在惰性氣氛下經(jīng)加熱焙燒、自主還原，制備出PdNi雙金屬催化劑。最后對兩種催化劑分別進(jìn)行XRD、HRTEM、IR、TPR、TPD、XPS和TG-DTA-MS等表征分析，并使其應(yīng)用于液相選擇性加氫檸檬醛反應(yīng)中。結(jié)果給出負(fù)載型Pd催化劑結(jié)構(gòu)新穎、粒徑可控、分散度高，