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文檔簡介
1、在本論文中,我們主要通過研究蛋白質(zhì)在高分子材料表面的吸附過程以及蛋白質(zhì)與材料表面的相互作用力,確定影響抗蛋白吸附的關(guān)鍵因素,并設(shè)計(jì)合成新型抗蛋白吸附材料。首先,我們合成了具有不同硬段含量和軟段組成的聚氨酯,利用原子力顯微鏡(AFM)研究了該高分子材料在空氣和液相環(huán)境中的表面結(jié)構(gòu),通過帶有耗散的石英晶體微天平(QCM-D)和表面等離子體共振(SPR)研究了各種蛋白質(zhì)在這些結(jié)構(gòu)表面的吸附,探討了微相分離和抗蛋白吸附的關(guān)系。然后,我們合成了含
2、有溫敏性軟段的聚氨酯,改變溫度可以實(shí)現(xiàn)水化到去水化的狀態(tài)改變,通過QCM-D,SPR和拉曼光譜探討了表面水化對(duì)于抗蛋白吸附的影響。最后,結(jié)合自由基聚合和縮合聚合,制備出具有兩性離子側(cè)鏈的聚氨酯,并通過QCM-D研究了該高分子材料的抗蛋白吸附性質(zhì)。主要結(jié)果如下:
1.通過兩步溶液法合成了基于聚乙二醇(PEG),聚丙二醇(PPG),聚二甲基硅氧烷(PDMS)的多嵌段聚氨酯(Pus)。通過改變PEG-Pus中的硬段含量來實(shí)現(xiàn)不同
3、的微相分離結(jié)構(gòu),同時(shí)改變軟段的組成實(shí)現(xiàn)都具有微相分離結(jié)構(gòu)而表面性質(zhì)不同。AFM 觀測(cè)表明具有不同硬段含量的PEG-Pus,在空氣和溶液狀態(tài)下都具有微相分離結(jié)構(gòu),并且隨著硬段含量增加,微相分離的程度變大。對(duì)于改變了軟段組成的PPG-PU和PDMS-PU,在空氣和溶液中同樣具有微相分離結(jié)構(gòu)。利用QCM-D和SPR 實(shí)時(shí)原位地研究了纖維蛋白原、牛血清白蛋白(BSA)、溶菌酶在這些表面上的吸附。這三種蛋白質(zhì)的分子量,結(jié)構(gòu)和等電點(diǎn)不同。結(jié)果表明,
4、對(duì)于含有PEG的聚氨酯,即使具有不同的微相分離結(jié)構(gòu),對(duì)三種蛋白質(zhì)都具有很好的阻抗性;而一旦軟段組成由PEG 轉(zhuǎn)變成PPG,即便具有微相分離結(jié)構(gòu),也對(duì)蛋白質(zhì)有大量吸附;甚至軟段組成轉(zhuǎn)變?yōu)榈捅砻婺艿腜DMS,同樣有蛋白吸附發(fā)生。我們的結(jié)果證明微相分離結(jié)構(gòu)并不是抗蛋白吸附的主要原因,抗蛋白吸附性質(zhì)主要取決于材料本身的一級(jí)結(jié)構(gòu)。
2.合成了基于PPG和聚四氫呋喃(PTMG)的聚氨酯,這兩種大分子二元醇具有類似于PEG的結(jié)構(gòu),PPG
5、多了一個(gè)甲基,PTMG多了兩個(gè)亞甲基。結(jié)構(gòu)上的差別造成其性質(zhì)上的差別,PEG的LCST大于80 ℃,PPG的LCST根據(jù)分子量不同在15℃到42℃之間變化,而PTMG 在0℃以上是不溶解的。超靈敏微量差示掃描量熱儀(US-DSC)和拉曼光譜表明在我們的實(shí)驗(yàn)溫度下(15℃到30℃),PEG 一直是水化狀態(tài)的,而PPG 可以從水化到去水化轉(zhuǎn)變。接觸角(CA)數(shù)據(jù)表明基于PPG的聚氨酯在21℃附近有一相轉(zhuǎn)變,基于PTMG的聚氨酯一直是疏水的。
6、利用QCM-D和SPR 實(shí)時(shí)檢測(cè)了纖維蛋白原、BSA、溶菌酶在這些表面的吸附。結(jié)果表明對(duì)于基于PPG的聚氨酯表面,在低于LCST 時(shí)具有較好的抗蛋白吸附,而一旦高于LCST 就會(huì)有大量的蛋白吸附。對(duì)于基于PTMG的聚氨酯無論在低溫和高溫下均對(duì)三種蛋白質(zhì)有吸附。以上結(jié)果很好的說明了抗蛋白吸附是有水化決定的。
3.除了合成基于PEG的抗蛋白吸附材料之外,我們還用自由基調(diào)聚反應(yīng)合成了端羥基的PDEM(PDEM-(OH)2),然后
7、通過縮聚反應(yīng)合成了主鏈?zhǔn)蔷郯滨?,?cè)鏈?zhǔn)荘DEM的兩親性聚氨酯,再利用側(cè)鏈的PDEM 開環(huán)1,3-PS,將具有抗蛋白吸附功能的兩性離子聚合物引入到聚氨酯中。通過控制縮聚反應(yīng)中的大分子擴(kuò)鏈劑(PDEM-(OH)2)的配比可以實(shí)現(xiàn)不同側(cè)鏈含量的調(diào)控。利用QCM-D 研究了該高分子材料對(duì)纖維蛋白原,BSA和溶菌酶的吸附。結(jié)果表明,該材料的抗蛋白吸附性隨著兩性離子聚合物含量的增加而增加,當(dāng)其含量達(dá)到一定程度時(shí),該高分子材料具有很好的抗蛋白質(zhì)吸附性
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