摻雜改性TiO-,2-的制備及其光電催化性能研究.pdf

1、本文采用溶膠-凝膠法、以泡沫鎳為載體,制備了負(fù)載型Pt摻雜TiO2(Pt/TiO2)、Ni摻雜TiO2(Ni/TiO2)及Mn摻雜TiO2(Mn/TiO2)光催化劑,對樣品進(jìn)行UV-Vis、XRD等表征,以紫外燈(主波長253.7 nm)和氙燈(λ>420 nm)為光源,以甲基橙為目標(biāo)降解物,采用單槽反應(yīng)器,考察影響樣品的光電催化性能的一些因素,如催化劑煅燒溫度、煅燒時(shí)間、不同摻雜濃度等。并初步探討了用摻雜改性TiO2光催化劑光電催化處

2、理砷(Ⅲ),采用2’.7'-二氯熒光素(DCF)作熒光試劑,激發(fā)波長(Ex)504 nm,發(fā)射波長(Em)523 nm下,測定痕量砷。通過目標(biāo)物水溶液的相對熒光強(qiáng)度差值來表征砷的去除率。碘和2’,7'-二氯熒光素(DCF)的最佳用量、體系的pH值以及體系放置時(shí)間等因素都對體系熒光強(qiáng)度值的穩(wěn)定有影響。經(jīng)500℃煅燒得到的粉末晶體TiO2為單一的銳鈦礦相。煅燒溫度對TiO2的光催化活性和晶體結(jié)構(gòu)有較大影響:煅燒溫度為500℃時(shí),樣品的光催化

3、活性最高；煅燒溫度為600℃時(shí),體系中出現(xiàn)金紅石相。當(dāng)摻雜離子的摻雜量為1.5％(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),煅燒溫度為500℃,煅燒時(shí)間為3 h時(shí),制備的摻雜改性TiO2可見光催化活性最佳,其光電催化降解甲基橙和砷的效果最顯著。摻雜均能細(xì)化TiO2晶粒,提高其載流子的遷移率,有效抑制光生載流子的復(fù)合,使其光電催化能力得到了顯著提高。制備的摻雜改性TiO2光催化劑在可見光下光催化活性順序?yàn)?Mn/TiO2>Pt/TiO2>Ni/TiO2>TiO2。摻雜

4、改性TiO2光電催化降解甲基橙,其降解反應(yīng)遵循一級動(dòng)力學(xué)反應(yīng)規(guī)律,其光電催化降解反應(yīng)速率常數(shù)比光催化降解反應(yīng)速率常數(shù)大二倍,且存在明顯的濃度效應(yīng)。采用基于密度泛函理論(DFT)框架下的第一性原理平面波贗勢(PWPP)方法,模擬計(jì)算了Ni摻雜和Ni-N共摻雜TiO2對銳鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)、能隙、態(tài)密度、光學(xué)性質(zhì)等的影響,探討摻雜有助于TiO2的光催化活性的因?yàn)椤＝Y(jié)果表明:摻雜后,TiO2禁帶變小,使得吸收波長范圍擴(kuò)展至可見光區(qū)域,光生電子的激