碳基納米材料的設(shè)計(jì)、合成及光學(xué)性質(zhì)研究.pdf

1、碳基納米材料具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)，在光催化、檢測(cè)和光電器件等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。然而，對(duì)于碳點(diǎn)的光化學(xué)性質(zhì)還不是十分清楚；碳點(diǎn)的非線性光學(xué)性質(zhì)研究更是比較少見，仍需要我們努力去探索。本論文從探索碳點(diǎn)的性質(zhì)出發(fā)，研究了其在光照條件下的催化活性和葡萄糖檢測(cè)上的應(yīng)用，并進(jìn)一步研究了碳點(diǎn)的非線性光學(xué)性質(zhì)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴以硝酸銅和碳點(diǎn)（CQDs）為原料，通過簡(jiǎn)單的濕化學(xué)方法制備了銅納米顆粒/碳點(diǎn)復(fù)合物（Cu/CQDs

2、）。以叔丁基過氧化氫作為氧化劑，在60℃溫和條件下，Cu/CQDs對(duì)環(huán)己烷展現(xiàn)出高效的光催化氧化活性。經(jīng)過48 h反應(yīng)，環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到50.2％，環(huán)己酮的選擇性為78.3%。實(shí)驗(yàn)證明，Cu/CQDs高效的光催化活性歸因于銅納米顆粒和碳點(diǎn)的協(xié)同作用。Cu/CQDs復(fù)合物作為催化劑有以下三個(gè)優(yōu)點(diǎn)：合成Cu/CQDs復(fù)合物的方法簡(jiǎn)單易操作，制備過程不需要復(fù)雜的儀器設(shè)備和工藝；選用的原材料廉價(jià)；環(huán)己烷氧化反應(yīng)不需要高溫高壓。⑵以聚乙二醇為碳

3、源，采用堿輔助的電化學(xué)方法制備了強(qiáng)熒光碳點(diǎn)（量子產(chǎn)率為12%）。利用制備的碳點(diǎn)作為熒光探針，實(shí)現(xiàn)了對(duì)葡萄糖的無標(biāo)記檢測(cè)，其檢測(cè)限為1 nM。這種檢測(cè)葡萄糖的方法具有高選擇性和高靈敏性。其檢測(cè)機(jī)理為：葡萄糖氧化酶催化葡萄糖反應(yīng)產(chǎn)生的H2O2可以有效地增強(qiáng)碳點(diǎn)的熒光。⑶以C3N4為原料，采用回流的方法制備了氮摻雜的碳點(diǎn)（N-CDs）。N-CDs溶液（濃度為0.63 g·L-1）在波長(zhǎng)為532 nm、脈沖寬度分別為4ns和21ps的激光激發(fā)下

4、均有較強(qiáng)非線性響應(yīng)，三階非線性系數(shù)χ(3)分別為12.5×10-12和0.725×10-12esu。實(shí)驗(yàn)證明，N-CDs表面的含氧官能團(tuán)能夠顯著影響N-CDs的非線性光學(xué)性質(zhì)。⑷以石墨棒為碳源，利用電化學(xué)腐蝕的方法制備了不同尺寸的碳點(diǎn)。在波長(zhǎng)為532nm的脈沖激光（脈沖寬度為4 ns）激發(fā)下，利用Z-scan測(cè)試技術(shù)研究了碳點(diǎn)的非線性光學(xué)性質(zhì)。研究表明，其非線性效應(yīng)與顆粒尺寸有強(qiáng)烈的依賴關(guān)系，同時(shí)，碳點(diǎn)表面的羧基能夠顯著影響其三階非線性