碳基納米材料的設(shè)計(jì)合成及其電催化性質(zhì)的研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，全球?qū)τ谀茉吹南囊踩找嬖黾印５?，傳統(tǒng)能源絕大多數(shù)是不可再生的，并在使用過程中會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染。因此，人們迫切希望找到能夠替代傳統(tǒng)化石燃料的可再生清潔能源。電化學(xué)的主要研究?jī)?nèi)容是電能和化學(xué)能之間的轉(zhuǎn)換，它能夠?yàn)榻鉀Q能源問題提供一些可行的途徑。碳基納米材料因擁有十分優(yōu)異的物理、化學(xué)性質(zhì)，在生物傳感器和電化學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在本文中，我們通過簡(jiǎn)單的化學(xué)方法合成了三種不同的碳基納米材料，包括具有多孔形態(tài)的三元（

2、氮，磷，硼）共摻雜納米碳材料（NPBC），碳量子點(diǎn)(CQDs)、SnO2和Co3O4的復(fù)合物以及CQDs和MoS2復(fù)合物，并研究了它們的電催化性質(zhì)及催化機(jī)理。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴通過調(diào)控初始磷酸和硼酸加入量，采用一步熱解法合成了一系列具有多孔形態(tài)的三元（氮，磷，硼）共摻雜納米碳材料（NPBC），并將它們作為電催化劑用于催化氧還原反應(yīng)(ORR)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)P和B的初始原料摩爾比為3:7時(shí)，該催化劑（標(biāo)記為 NPBC-2）

3、表現(xiàn)出最佳催化活性。通過透射電鏡，掃描電鏡和氮?dú)馕矫摳綔y(cè)試證明了該三元摻雜材料具有膜狀多孔結(jié)構(gòu)，并且其比表面積達(dá)到89.5 m2·g-1。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明：在0.1 M的KOH溶液中，該多元摻雜碳基催化劑（NPBC-2）的ORR催化性能明顯高于單摻雜（NC）和二元摻雜催化劑（NPC或者NBC），體現(xiàn)在較正的初始電位（-0.11V vs SCE），長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定性和極好的抗甲醇毒化能力。⑵通過簡(jiǎn)單水熱法合成了一系列碳量子點(diǎn)（CQDs），

4、二氧化錫（SnO2）和四氧化三鈷（Co3O4）的復(fù)合物，并將它們應(yīng)用于催化水氧化反應(yīng)。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明：Sn和Co初始摩爾比為1:3的復(fù)合物（記為CQDs/SnO2-Co3O4）表現(xiàn)出了最佳催化活性。在堿性介質(zhì)中，相較于單獨(dú)的 Co3O4或 SnO2-Co3O4催化劑，該CQDs/SnO2–Co3O4催化劑表現(xiàn)出了更負(fù)的起始電位（~0.56 V），大的電流密度和良好的穩(wěn)定性。進(jìn)一步的研究證明：C Q Ds在催化劑表面上有效地抑制了該復(fù)

5、合物在堿性溶液中的溶解，使其形成了一個(gè)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出長(zhǎng)時(shí)間的電催化穩(wěn)定性。⑶利用水熱法合成了不同CQDs和Mo質(zhì)量比的CQDs/MoS2復(fù)合物，并將其作為電催化劑用于催化電化學(xué)析氫反應(yīng)（HER）。其中 CQDs/Mo質(zhì)量比為1.13％的CQDs/MoS2復(fù)合物具有最佳HER催化活性。CQDs/MoS2在經(jīng)可見光光照處理30分鐘后（記為 CQDs/MoS2-L30），其電催化析氫性能明顯優(yōu)于未經(jīng)光處理的CQDs/MoS2催化劑。CQD