碳基納米材料的設計合成及其電催化性質的研究.pdf

1、隨著經濟的高速發(fā)展，全球對于能源的消耗也日益增加。但是，傳統(tǒng)能源絕大多數(shù)是不可再生的，并在使用過程中會對環(huán)境造成污染。因此，人們迫切希望找到能夠替代傳統(tǒng)化石燃料的可再生清潔能源。電化學的主要研究內容是電能和化學能之間的轉換，它能夠為解決能源問題提供一些可行的途徑。碳基納米材料因擁有十分優(yōu)異的物理、化學性質，在生物傳感器和電化學等領域具有廣泛的應用前景。在本文中，我們通過簡單的化學方法合成了三種不同的碳基納米材料，包括具有多孔形態(tài)的三元（

2、氮，磷，硼）共摻雜納米碳材料（NPBC），碳量子點(CQDs)、SnO2和Co3O4的復合物以及CQDs和MoS2復合物，并研究了它們的電催化性質及催化機理。
　　本研究主要內容包括：⑴通過調控初始磷酸和硼酸加入量，采用一步熱解法合成了一系列具有多孔形態(tài)的三元（氮，磷，硼）共摻雜納米碳材料（NPBC），并將它們作為電催化劑用于催化氧還原反應(ORR)。實驗結果表明當P和B的初始原料摩爾比為3:7時，該催化劑（標記為 NPBC-2）

3、表現(xiàn)出最佳催化活性。通過透射電鏡，掃描電鏡和氮氣吸附脫附測試證明了該三元摻雜材料具有膜狀多孔結構，并且其比表面積達到89.5 m2·g-1。電化學測試結果表明：在0.1 M的KOH溶液中，該多元摻雜碳基催化劑（NPBC-2）的ORR催化性能明顯高于單摻雜（NC）和二元摻雜催化劑（NPC或者NBC），體現(xiàn)在較正的初始電位（-0.11V vs SCE），長時間的穩(wěn)定性和極好的抗甲醇毒化能力。⑵通過簡單水熱法合成了一系列碳量子點（CQDs），

4、二氧化錫（SnO2）和四氧化三鈷（Co3O4）的復合物，并將它們應用于催化水氧化反應。電化學測試結果表明：Sn和Co初始摩爾比為1:3的復合物（記為CQDs/SnO2-Co3O4）表現(xiàn)出了最佳催化活性。在堿性介質中，相較于單獨的 Co3O4或 SnO2-Co3O4催化劑，該CQDs/SnO2–Co3O4催化劑表現(xiàn)出了更負的起始電位（~0.56 V），大的電流密度和良好的穩(wěn)定性。進一步的研究證明：C Q Ds在催化劑表面上有效地抑制了該復

5、合物在堿性溶液中的溶解，使其形成了一個穩(wěn)定的結構，表現(xiàn)出長時間的電催化穩(wěn)定性。⑶利用水熱法合成了不同CQDs和Mo質量比的CQDs/MoS2復合物，并將其作為電催化劑用于催化電化學析氫反應（HER）。其中 CQDs/Mo質量比為1.13％的CQDs/MoS2復合物具有最佳HER催化活性。CQDs/MoS2在經可見光光照處理30分鐘后（記為 CQDs/MoS2-L30），其電催化析氫性能明顯優(yōu)于未經光處理的CQDs/MoS2催化劑。CQD