CO優(yōu)先氧化反應(yīng)中CeO2-CuO催化劑的合成、表征及催化性能的研究.pdf

1、質(zhì)子交換膜燃料電池的燃料是純氫氣體，其原料氣中1vol％CO會(huì)毒化Pt電極，所以CO的濃度必須降低在10ppm以下。CO優(yōu)先氧化(CO-PROX)是降低其濃度的最有效和最直接的方法。Cu-Ce系列催化劑由于其價(jià)格低廉和良好的催化活性得到科學(xué)家的廣泛關(guān)注。本文采用水熱合成的方法，通過(guò)改變Cu和Ce的配比、沉淀劑、pH值及水熱溫度制備納米CeO2/CuO催化劑，通過(guò)XRD、BET、TPR、SEM、TEM/HRTEM、N2-吸附脫附、XPS、

2、ICP和富氫氣中CO優(yōu)先氧化活性測(cè)試進(jìn)行了研究表征，旨在探索逆負(fù)載型CeO2/CuO催化劑的合成條件和做基礎(chǔ)理論積累，研究結(jié)果如下:
　　(1)采用水熱法合成逆負(fù)載型CeO2/CuO催化劑，當(dāng)Ce/Cu摩爾比超過(guò)0.25時(shí)，CeO2以顆粒和棒狀兩種形態(tài)高分散在CuO表面;棒狀CeO2暴露更多(111)晶面，有利于氧氣儲(chǔ)存和運(yùn)輸，提高催化劑的整體性能;高度分散的CuO和大塊的CeO2接觸界面提供的活性位有利于H2氧化，然而高分散的C

3、eO2和大塊的CuO接觸界面更有利于CO優(yōu)先氧化。
　　(2)采用水熱法以不同沉淀劑制備逆負(fù)載型CeO2/CuO催化劑，用尿素做沉淀劑所制備的催化劑具有不同于其他沉淀劑合成的催化劑形貌特征，其比表面也是最大的;活性測(cè)試說(shuō)明高分散的CuO有利于CO在低溫吸附，而大塊的CuO使得催化劑在高溫反應(yīng)活性提高;CeO2/CuO-NaOH和CeO2/CuO-Urea催化劑催化氧化CO的完全轉(zhuǎn)化溫度窗口最寬。
　　(3)采用水熱法合成Ce

4、O2/CuO和CuO/CeO2催化劑，通過(guò)表征分析得知:在CeO2/CuO催化劑中，水熱時(shí)間和Ce/Cu的比例是顆粒的CeO2自組裝為棒狀結(jié)構(gòu)的重要影響因素;CuO是CO優(yōu)先氧化反應(yīng)中的關(guān)鍵活性組分，CuO的減少直接影響催化劑的活性;富氫氣氛中，逆負(fù)載型CeO2/CuO催化劑在200℃之前能為優(yōu)先氧化CO提供足夠的CuO;經(jīng)典的CuO/CeO2催化劑在低溫具有更優(yōu)的反應(yīng)活性，當(dāng)CO完全轉(zhuǎn)化時(shí)，逆負(fù)載型CeO2/CuO催化劑對(duì)CO2具有較