鈷基水氧化催化劑的合成、表征以及催化性能的研究.pdf

1、為了解決當前的能源危機和環(huán)境污染問題，清潔可再生能源的開發(fā)變得愈來緊迫?？茖W家們認為通過模擬光合作用裂解水制備氫氣是最佳可行的方案之一。水氧化是一個復雜緩慢的過程，并且水氧化是全分解水的瓶頸。因此科學家們嘗試設計各樣的催化劑來加速這一過程。其中含鈷氧化物因其廉價富產且活性好而被視為水氧化的理想催化劑之一。就當前而言，科學家對于含鈷水氧化催化劑的研究時間較短，尚有一大部分含鈷物質未被用于水氧化研究?？紤]到了含鈷氧化物鐵磁性較差不利于其回收

2、?；谶@一點，引入強鐵磁性的化合物會使得催化劑便于回收利用。關于含鈷的水氧化催化劑活性位點的研究相對比較少。通過摻雜不同雜原子來影響催化劑的活性，進而判斷活性位點與固相催化劑內部原子之間的相互作用。除此之外，我們合成了一些單鈷的金屬有機配合物，研究了它們的光催化水氧化性能?；谝陨蠋c論述，本文主要在以下四個方面開展工作：
　　1、合成了一個六邊形傘狀結構的Co3V2O8，并對該催化劑進行了一系列的表征。在[Ru(bpy)3]2+

3、/Na2S2O8光催化水氧化體系中，Co3V2O8的表觀TOF值和產氧的初始速率分別為10.9μmol s-1 m-2和31.7μmol s-1 g-1。
　　2、考慮到Co3V2O8在循環(huán)利用中有部分流失，我們通過簡單水熱共沉淀法合成了強鐵磁性的NiO/CoO/Fe2O3復合材料。該復合材料由于三組分粘合在一起產生了表面電荷效應，從而促進了催化劑活性。由于該復合材料具有很強的鐵磁性，因此該復合材料在多次循環(huán)中活性依舊保持良好。<

4、br>　　3、基于對前兩個催化劑的設計和研究，我們嘗試將不同雜原子（Ni、Cu、Zn）摻雜到Co3O4的晶格中。通過對ACo2O4樣品進行光催化、電催化和化學催化的水氧化研究，得到了一個非常有趣的活性規(guī)律順序：NiCo2O4> CuCo2O4>ZnCo2O4?；谶@一活性規(guī)律，我們對催化劑內部協同作用和活性位點進行了研究。
　　4、除了以上對鈷基氧化物的研究，我們還設計了一個單核含鈷金屬配合物，并對其水氧化活性和穩(wěn)定性進行了考察。