硫族半導(dǎo)體材料電子結(jié)構(gòu)計(jì)算及其量子點(diǎn)電致發(fā)光器件.pdf

1、硫族半導(dǎo)體材料作為一類(lèi)重要的半導(dǎo)體材料，具有良好的光電特性，被廣泛地應(yīng)用于顯示和照明等領(lǐng)域。本文主要研究了ZnS和PbS兩種典型的硫族半導(dǎo)體材料。首先采用第一性原理模擬計(jì)算方法，對(duì)閃鋅礦結(jié)構(gòu)的ZnS、ZnS：Er以及面心結(jié)構(gòu)的PbS進(jìn)行了計(jì)算，分析了材料的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)以及它們之間的聯(lián)系，尤其是分析了摻雜前后ZnS電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的變化，為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析提供了理論依據(jù)。接著，將制備的ZnS：Er和PbS量子點(diǎn)用于發(fā)光層材料，將PV

2、K和MEH-PPV有機(jī)物作為功能層制備了量子點(diǎn)電致發(fā)光器件，對(duì)器件的電致發(fā)光光譜進(jìn)行了分析，探討了有機(jī)功能層對(duì)量子點(diǎn)發(fā)光器件性能的改善。
　　1)采用第一性原理的超軟贗勢(shì)和廣義梯度近似(GGA-PBE)，對(duì)2×2×1超晶胞結(jié)構(gòu)的ZnS及其替代式摻雜Er3+離子后的超晶胞(Er3+離子濃度分別為6.25％和12.5%)進(jìn)行了模擬計(jì)算，計(jì)算中Monkhorst-Pack網(wǎng)格點(diǎn)選為2×2×4，平面波截?cái)嗄苓x為360 eV。計(jì)算結(jié)果表明，

3、純ZnS為直接帶隙半導(dǎo)體，Er3+離子摻雜之后的體系能帶變窄，導(dǎo)致吸收光譜紅移。分析摻雜Er3+離子之后的電子結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)Er3+離子的4f態(tài)形成了一個(gè)新的獨(dú)立能帶，使得摻雜之后體系的吸收效率有所提高；
　　2)對(duì)面心結(jié)構(gòu)的PbS先計(jì)算進(jìn)行了不同截止能下體系總能量的收斂性測(cè)試，選取了450 eV作為最優(yōu)截止能進(jìn)行計(jì)算。計(jì)算得出導(dǎo)帶的最低點(diǎn)與價(jià)帶的最高點(diǎn)位于同一個(gè)對(duì)稱點(diǎn)L處，帶隙值約為0.54 eV，說(shuō)明面心結(jié)構(gòu)的PbS為直接帶隙半導(dǎo)

4、體材料。在在光學(xué)性質(zhì)分析中，計(jì)算出體系的吸收譜，反射譜以及損耗函數(shù)譜。
　　3)制備了單層和雙層ZnS：Er器件以及PVK/ZnS：Er復(fù)合薄膜發(fā)光器件。分析器件電致發(fā)光譜發(fā)現(xiàn)在電壓較低時(shí)，電子先注入到能態(tài)較低的ZnS缺陷能級(jí)，而Er3+離子俘獲電子的概率較低，因此只獲得ZnS基質(zhì)的光。隨著電壓值的升高，注入的電子逐漸向ZnS高能態(tài)的缺陷能級(jí)注入，使得發(fā)射出的光發(fā)生藍(lán)移現(xiàn)象。當(dāng)電壓繼續(xù)增加高于一定電壓后，電子被Er3+離子俘獲的幾

5、率增大，被俘獲的電子由4F92躍遷到基態(tài)，發(fā)射出650nm的光。與ZnS：Er電致發(fā)光器件相比，PVK/ZnS：Er復(fù)合薄膜發(fā)光器件的光譜發(fā)生寬化，通過(guò)擬合光譜，初步認(rèn)為是因?yàn)镻VK、ZnS基質(zhì)以及Er3+離子共同被激發(fā)發(fā)光的原因?qū)е拢?br>　　4)制備了單層MEH-PPV、單層PbS量子點(diǎn)以及MEH-PPV/PbS復(fù)合薄膜電致發(fā)光器件，對(duì)比三者的電致發(fā)光譜發(fā)現(xiàn)，在MEH-PPV/PbS復(fù)合薄膜器件中，加入的MEH-PPV薄膜降低了電