(Al,B)-MCM-41分子篩催化氣相貝克曼重排反應.pdf

1、(AlB)MCM41分子篩分子篩催化氣相貝克曼重排反應催化氣相貝克曼重排反應VapphaseBeckmannrearrangementofcyclohexanoneoximeover(AlB)MCM41zeolites學科專業(yè)：工業(yè)催化研究生：王利軍指導教師：王日杰教授天津大學化工學院二零一二年六月摘要現(xiàn)行的己內酰胺生產(chǎn)工藝采用濃硫酸液相催化環(huán)己酮肟貝克曼重排反應，該過程存在著設備腐蝕嚴重、環(huán)境污染、原料浪費等缺陷，為解決這些問題，眾多

2、研究者開展了分子篩催化氣相貝克曼重排工藝的研究。本文對(AlB)MCM41分子篩上的氣相貝克曼重排反應進行了研究。采用改進的快速合成法制備了兩個系列的催化劑，并用XRD、N2吸附、FTIR、27AlMASNMR、NH3TPD等手段進行了表征，評價了催化劑的環(huán)己酮肟氣相貝克曼重排反應的性能，探討了該催化劑中鋁和硼的添加與酸性及催化活性之間的關系。結果表明，用該方法制備的催化劑具有MCM41的結構，鋁和硼進入到分子篩的骨架中。當AlB的摩爾

3、比值為0.5時，隨著鋁和硼添加量的增多，分子篩的弱酸性位的數(shù)量增加，己內酰胺的選擇性升高。當添加的鋁和硼的總量一定，隨著鋁含量的減少，相應硼的量增加，己內酰胺的選擇性升高。只添加硼時環(huán)己酮肟轉化率和己內酰胺的選擇性均很低。(AlB)MCM41分子篩在氣相貝克曼重排反應中的催化活性主要與骨架中的鋁和硼的量以及弱酸性位的數(shù)量有關。另外，選取反應溫度、反應時間、乙醇用量、煅燒時的升溫速率為影響因素，相對結晶度為響應值，采用2IV41部分因子實