石墨烯、氮化硼納米片擔(dān)載的貴金屬催化劑及性能研究.pdf

1、二維無機(jī)納米材料（比如石墨烯和氮化硼納米片）在催化領(lǐng)域的應(yīng)用受到越來越多的重視。石墨烯具有優(yōu)良的導(dǎo)電性能、大的比表面積和較高的機(jī)械強(qiáng)度，并且較容易進(jìn)行化學(xué)修飾，是一種理想的催化劑載體。通常人們以氧化石墨烯為原料負(fù)載催化劑，再進(jìn)行還原，得到還原氧化石墨烯（RGO）。在此過程中，往往會(huì)造成石墨烯的重新堆積，從而降低了催化劑的整體活性。而一維碳納米管（CNT）的引入可起到支撐作用，增大石墨烯的層間距。在直接甲醇燃料電池（DMFC）中，納米金因

2、其對(duì)醇類分解過程中產(chǎn)生的一氧化碳中間產(chǎn)物具有良好的抗中毒能力，這對(duì)于開發(fā)高效的DMFC催化劑具有重要的意義。素有“白石墨烯”之稱的六方氮化硼納米片（BNNS）有著優(yōu)異的導(dǎo)熱性、良好的絕緣性及化學(xué)穩(wěn)定性，與石墨烯形成良好的互補(bǔ)。批量制備少數(shù)層BNNS的方法仍然十分缺乏，而且氮化硼的抗氧化性和化學(xué)惰性也限制了它的進(jìn)一步化學(xué)修飾，因此，BNNS在催化領(lǐng)域的研究相對(duì)稀少。
　　本論文主要研究了RGO-CNT擔(dān)載的納米金對(duì)甲醇的電氧化催化性

3、能、BNNS的高效剝離制備方法，以及BNNS-Pd的催化性能。
　　（1）采用化學(xué)還原法制備了RGO-CNT擔(dān)載的納米金催化劑，通過電化學(xué)循環(huán)伏安法對(duì)甲醇進(jìn)行了電氧化催化性能研究，發(fā)現(xiàn)該催化劑具有較高的催化活性和抗中毒能力。
　　（2）以氯化亞砜為溶劑，采用超聲輔助剝離原始的六方氮化硼，獲得厚度為4~20層、橫向尺寸約1μm的BNNS，濃度為0.4 mg/mL，產(chǎn)率達(dá)20 wt％。同時(shí)對(duì)BNNS進(jìn)行了形貌、物相及光譜表征，并

4、探討了氯化亞砜的剝離機(jī)理。
　?。?）以BNNS為載體，采用沉淀沉積法在5℃，不加其他穩(wěn)定劑的條件下，制備了Pd/BNNS催化劑。測(cè)試了催化劑對(duì)硝基苯類化合物的加氫、α,β-不飽和烯醛的選擇性加氫及Heck反應(yīng)的催化活性。與Pd/BN相比，Pd/BNNS的可循環(huán)次數(shù)是其3倍，展示出明顯的優(yōu)越性。此外，該催化劑的對(duì)硝基苯的催化活性可媲美商業(yè)化的Pd/C（Sigma-Aldrich）。
　　綜上，本論文在二維層狀納米材料的制備、