納米CeO2負載貴金屬催化劑對甲醇的催化性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池因其環(huán)境友好、能量密度高、便于攜帶等特點而受到人們的廣泛關注。直接甲醇燃料電池以甲醇為燃料，其陽極催化劑通常為Pt基催化劑，然而Pt基催化劑容易被甲醇電氧化過程中產生的中間產物毒化而降低其催化性能，成為制約直接甲醇燃料電池商業(yè)化的重要因素。因此，開發(fā)高性能的陽極催化劑是研究直接甲醇燃料電池的重要任務。
　　基于水熱法，通過控制反應物濃度、溶液酸堿性、反應溫度等條件合成了不同形貌的納米CeO2，以納米CeO2為載體，

2、負載納米Pt作為催化劑，利用掃描電子顯微鏡（scanning electron microscopy，SEM）、透射電子顯微鏡（transmission electron microscopy，TEM）、X射線衍射儀（X-ray Diffraction，XRD）和能譜分析儀（energy dispersive spectroscopy，EDS）對催化劑表面形貌、結構、元素組成進行了表征，利用循環(huán)伏安法、計時電流法等電化學方法研究了催化劑

3、的甲醇電催化活性，得到的主要結論如下：
　?。?）合成了不同形貌的納米CeO2顆粒，包括球形多面體(nanopolyhedra，NP)、立方塊(nanocube，NC)和納米棒(nanorods，NR)等，表面所暴露的晶面相應為：（111）、（100）、（110）+（100）。制備了負載20 wt％納米Pt的Pt/CeO2催化劑，研究表明其對甲醇電催化氧化活性與載體CeO2的形貌密切相關。Pt/CeO2的甲醇電催化活性變化趨勢為：

4、Pt/CeO2(NR)> Pt/CeO2(NP+NC)> Pt/CeO2(NC)>Pt/CeO2(NP)。Pt/CeO2(NR)上的甲醇氧化電流密度（6.29 mA cm?2）是Pt/CeO2(NP)上電流密度（0.88 mA cm?2）的7.1倍。棒狀納米CeO2表面暴露的（110）和（100）晶面具有更高的儲氧能力，更適宜作為納米Pt的負載載體，促使Pt/CeO2(NR)具有更好的活性。
　　（2）研究了 Pt的負載量對 Pt

5、/CeO2催化劑的甲醇電催化活性的影響。結果表明，隨Pt負載由10%增至50%，四種Pt/CeO2催化劑的催化活性呈現(xiàn)先增大后減小的火山型趨勢。對于Pt/CeO2(NP+NC)和Pt/CeO2(NR)，Pt負載量為20%時具有最好的催化活性；而對于Pt/CeO2(NP)和Pt/CeO2(NC)，Pt負載量為30%時活性最好。
　?。?）研究了溫度對Pt/CeO2(NR)催化劑的甲醇電催化性能的影響。結果表明，隨著熱處理溫度的升高，