表面納米結(jié)構(gòu)對(duì)(GaN)LED發(fā)光效率的影響.pdf

1、Ⅲ-Ⅴ族半導(dǎo)體材料，尤其是GaN、SiC等寬禁帶材料的發(fā)展，有力推動(dòng)了新型半導(dǎo)體材料在光電子和微電子領(lǐng)域的應(yīng)用。GaN及其多元固溶體的禁帶寬度連續(xù)變化，使GaN基LED的發(fā)光波段可涵蓋全可見光波段，這使得它在顯示、照明、背光、生物等應(yīng)用領(lǐng)域迅速發(fā)展。GaN基LED通過熒光粉或三基色合成可轉(zhuǎn)換成白光應(yīng)用，正在替代白熾燈和日光燈，成為新一代節(jié)能環(huán)保的照明光源。
　　封裝出高光效的白光產(chǎn)品是LED工作者追求的目標(biāo)，它涉及到最關(guān)鍵的問題就

2、是如何提高芯片的內(nèi)外量子效率。目前GaN基LED一般在藍(lán)寶石或SiC襯底生長(zhǎng)，GaN外延薄膜質(zhì)量隨著近幾年MOCVD技術(shù)的發(fā)展而有了長(zhǎng)足的進(jìn)步，LED的內(nèi)量子效率已接近90％，但是因?yàn)榘雽?dǎo)體GaN材料的折射率大，使其有源區(qū)發(fā)射的光因表面全反射效應(yīng)而很大一部分無法出射，LED整體出光效率不高。如GaN材料的折射率n約為2.2～2.3，有源區(qū)光經(jīng)過GaN材料全反射效應(yīng)角度僅有23°，導(dǎo)致LED芯片的光只有不到30％的光提取效率。
　　

3、提高LED的發(fā)光效率和壽命，是LED研究領(lǐng)域的重要課題之一。改變LED芯片表面形貌，增加芯片出光路徑和方向，是提高LED芯片出光效率最主要的方法之一。本文通過實(shí)驗(yàn)研究了物理氣相沉積方法中的電子束蒸發(fā)制備納米晶ITO薄膜，并對(duì)ITO晶須VLS生長(zhǎng)機(jī)理和影響因素進(jìn)行了分析和驗(yàn)證。在提高GaN基LED發(fā)光效率方面，重點(diǎn)對(duì)GaN表面P型GaN圖形化結(jié)構(gòu)、ITO透明導(dǎo)電薄膜濕法腐蝕粗化以及倒裝GaN基LED的N面粗化等進(jìn)行試驗(yàn)研究。通過對(duì)正裝Ga

4、N基LED出光面進(jìn)行圖形化，能很大程度提高LED發(fā)光功率，工藝穩(wěn)定控制是個(gè)難點(diǎn)，容易破壞LED電學(xué)參數(shù)。
　　針對(duì)倒裝LED芯片，論文試驗(yàn)不同p型厚度倒裝GaN基LED芯片光功率，結(jié)果顯示p型層越薄芯片功率越高。芯片p型GaN越厚，晶體生長(zhǎng)過程中缺陷雜質(zhì)對(duì)光吸收損耗，使得芯片功率變低。倒裝GaN基LED芯片應(yīng)用在功率芯片具有一定優(yōu)勢(shì)，但其工藝復(fù)雜，芯片良率低，全面應(yīng)用以價(jià)格競(jìng)爭(zhēng)的LED上仍有難度。
　　本文應(yīng)用電子束生長(zhǎng)出納

5、米晶形貌的ITO薄膜方法，通過優(yōu)化組合條件生長(zhǎng)出不同表面形貌ITO透明導(dǎo)電薄膜并應(yīng)用于GaN基LED中，可使GaN基LED出光功率提高20％以上，且芯片一致性重復(fù)性高，這在GaN基LED芯片應(yīng)用提供了可能。
　　本論文的主要內(nèi)容如下:
　　1.電子束加熱蒸發(fā)制備ITO納米晶薄膜
　　氣液固(VLS)生長(zhǎng)是一維納米材料生長(zhǎng)的最常見的方法，VLS自組裝生長(zhǎng)發(fā)生在合適的生長(zhǎng)劑中，固體汽化成份一邊向熔融合金液滴中溶解，一邊在液

6、固(LS)界面析出晶須并不斷生長(zhǎng)。
　　通過電子束加熱蒸發(fā)ITO，在缺氧狀態(tài)下生長(zhǎng)出ITO薄膜，該薄膜具有無序納米晶的表面形態(tài)，粗糙度達(dá)到了幾十至上百納米，且薄膜的電流擴(kuò)展能力并沒有因?yàn)榧{米晶無序排列而變差。分析其生長(zhǎng)機(jī)理，是ITO源在電子束加熱作用下高溫熔融分解揮發(fā)，在真空條件下ITO分解產(chǎn)物由于氧揮發(fā)而富金屬成分，遇到冷基板冷凝成金屬液滴核，液滴在基板表面團(tuán)聚和分解，只有半徑超過臨界核半徑的液滴才可以長(zhǎng)大，否則分解消失，臨界核

7、的半徑在幾十納米，引發(fā)的后續(xù)結(jié)晶尺寸也在納米范圍。隨后ITO蒸汽圍繞在金屬液滴周圍使其不斷透過液滴表面滲入熔體中并析出ITO晶核，納米晶核沿最大鍵合能方向生長(zhǎng)成納米晶須，隨后晶須不斷長(zhǎng)大，當(dāng)晶須長(zhǎng)大至不能支撐自身重量時(shí)，納米晶須彎曲，這也就是我們看到的無序納米晶須薄膜，每個(gè)納米晶須都是以柱狀外形存在，形成納米柱晶須。
　　2.影響電子束加熱蒸發(fā)生長(zhǎng)ITO薄膜表面形貌的因素
　　在電子束加熱蒸發(fā)過程中，通過控制生長(zhǎng)條件，可以使

8、ITO以VLS機(jī)理生長(zhǎng)，并最終生長(zhǎng)成ITO的納米晶須薄膜。我們分析了蒸發(fā)速率、通氧量、生長(zhǎng)基底材質(zhì)對(duì)薄膜形貌的影響。通過對(duì)制備的納米柱薄膜和納米樹薄膜的形貌的觀察，深入分析了ITO納米晶的VLS生長(zhǎng)過程和機(jī)制。
　　根據(jù)不同條件對(duì)薄膜形貌的影響，優(yōu)化組合不同生長(zhǎng)條件分別獲得粗糙度幾納米到上百納米的TO薄膜。電子束加熱蒸發(fā)過程中，通氧量決定了ITO晶須生長(zhǎng)條件實(shí)現(xiàn)程度，隨著O2通入量增多，ITO生長(zhǎng)模式由析出晶須轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷F(tuán)薄膜生長(zhǎng)

9、。無論是晶須生長(zhǎng)還是非晶生長(zhǎng)，速率越大，生成的ITO薄膜的單一顆粒度團(tuán)簇越大。在ITO納米晶須生長(zhǎng)中，基底材質(zhì)主要影響金屬合金液滴形成和液滴密度。在Au基底的ITO晶須生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)中，我們發(fā)現(xiàn):基底Au會(huì)吸收熔融部分的金屬合金In/Sn，使得液滴大小和形狀隨生長(zhǎng)時(shí)間變化，部分Au會(huì)融入合金液滴中。由于合金熔點(diǎn)比單一Au或In/Sn金屬熔點(diǎn)低，這使VLS生長(zhǎng)過程中液滴尺寸變小，液滴數(shù)量增多，導(dǎo)致ITO納米柱密度增加。
　　3.GaN基L

10、ED芯片出光表面納米結(jié)構(gòu)研究應(yīng)用
　　在正裝LED芯片中，通過對(duì)ITO透明導(dǎo)電薄膜進(jìn)行濕法腐蝕粗化，能提高LED芯片功率10-20％不等，此方法需要額外增加芯片工藝步驟，同時(shí)工藝控制受環(huán)境和材料影響大。根據(jù)Ni薄層高溫團(tuán)聚特點(diǎn)，以團(tuán)聚Ni為掩膜刻蝕納米結(jié)構(gòu)p型層表面能一定程度提高芯片出光功率6％左右，但p型層脆弱、易損而使管芯參數(shù)失效。
　　在應(yīng)用ITO透明導(dǎo)電薄膜的GaN LED上，光刻腐蝕出規(guī)則圖形結(jié)構(gòu)，以提高LED發(fā)光

11、效率。通過把ITO導(dǎo)電薄膜制備成周期性孔洞結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)，LED芯片亮度能提高5％，但該實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)使得芯片工作電壓升高0.15V左右，對(duì)封裝白光光效效果意義不大。
　　我們研究了具有不同倒裝結(jié)構(gòu)的LED芯片發(fā)光效率。在不同厚度的p型層上鍍Ag反射鏡制備了n面出光的LED管芯，結(jié)果顯示:p型層厚度為50nm、100nm、200nm和300nm的倒裝LED芯片功率分別為170mW、122mW、78mW和60mW。芯片的p型層越薄光功率越高，分

12、析原因是外延生長(zhǎng)過程中過重p型摻雜使得晶體質(zhì)量變差加劇了芯片對(duì)光的損耗。
　　4.電子束加熱蒸發(fā)生長(zhǎng)不同形貌ITO薄膜在LED中的應(yīng)用
　　在不同的生長(zhǎng)條件下，通過電子束加熱蒸發(fā)我們分別獲得了ITO納米柱薄膜、納米樹薄膜、顆粒孔薄膜和顆粒團(tuán)薄膜。四種薄膜的粗糙度分別為29nm、230nm、38nm和7nm;將四種薄膜應(yīng)用于GaN基LED，其光功率分別為22.6mW、22.5mW、25.6mW和21.2mW，其中顆?？妆∧さ腖

13、ED芯片功率比普通顆粒團(tuán)薄膜LED芯片光功率提升接近20％。LED芯片的出光功率在一定程度與出光面粗糙度成正比，但對(duì)納米柱和納米樹薄膜而言，芯片功率提升并不如顆粒孔薄膜。分析原因是前兩種薄膜組成單元是上百納米的晶須和晶枝，由于測(cè)試粗糙度所用的接觸探針尺寸很小，且測(cè)試粗糙度取樣范圍在幾微米，對(duì)納米樹薄膜而言，探針處于枝晶之上和枝晶之下的高度差就很大，導(dǎo)致測(cè)量的粗糙度數(shù)值偏大。實(shí)際在大尺度范圍內(nèi)觀測(cè)由ITO晶須構(gòu)成的兩種薄膜表面形態(tài)幾乎一樣