sp2雜化類型碳材料電極界面電化學研究.pdf

1、以sp2雜化碳為主體的石墨、碳納米管(carbon nanotubes,CNTs)、玻碳(glassycarbon,GC)等各種碳材料電極具有復雜多變的表面,尤其是含有豐富的含氧功能基團,從而表現出不同電化學性能;然而,對含氧功能基團和電極反應動力學之間的關系迄今尚缺乏深入系統了解,這是碳材料界面電化學的基本問題之一。
　　 本論文針對這一問題,擬采用電化學活化與真空熱處理相結合方法,調控玻碳電極表面含氧基團的種類和比例,并以碳

2、納米管為對照;通過調查抗壞血酸(ascorbic acid,AA)、Fe3+/2+電化學分子探針的氧化還原行為,結合FTIR和XPS表征方法,研究體相結構不同的sp2雜化碳電極的電子傳導動力學特性與表面含氧基團之間的共性問題。
　　 論文的第三章,通過電化學活化、真空加熱處理方法調控碳電極表面含氧基團,調查電化學活性含氧基團,以及電極對AA和Ve3+/2+電化學分子探針的氧化還原行為。實驗結果表明:電化學活性含氧基團可分為兩類,

3、其電化學氧化還原發(fā)生在不同的電位;高真空熱處理可有效調控表面含氧基團的種類,進而改變電極動力學性質;恒電位活化的玻碳電極比循環(huán)伏安活化的具有更佳的電子傳導動力學性質,其電催化氧化AA的活性點可能不僅涉及電化學活性的羰基(醌基),還包括其它活性位點(如H3P+-Cπ結構)。
　　 在第四章和第五章中,通過FTIR和XPS研究表面含氧基團的種類和比例分布。進一步證實了除羰基(醌基)外,羧基也可發(fā)生電化學氧化還原且還原產物可能不是甲醇