煤化學(xué)鏈燃燒中流動-反應(yīng)及耦合對鐵基載氧體結(jié)構(gòu)性能影響.pdf

1、煤化學(xué)鏈燃燒(CLC)是能夠?qū)崿F(xiàn)CO2內(nèi)分離的新型燃煤技術(shù)，該技術(shù)研究對我國燃煤過程的CO2減排具有重要意義。煤化學(xué)鏈燃燒過程中，載氧體(OC)要在高溫以及復(fù)雜的氣氛下循環(huán)流動、反應(yīng)，實現(xiàn)煤化學(xué)鏈燃燒過程煤的充分燃燒、CO2的高效捕集。這些復(fù)雜的流動、反應(yīng)情況會對載氧體顆粒結(jié)構(gòu)-性能產(chǎn)生影響。本文通過不同方法將天然粘土凹凸棒(ATP)作為載體引入，制備了具有高反應(yīng)活性和高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的鐵基復(fù)合載氧體。在流化床反應(yīng)器中對所制備鐵基載氧體的反

2、應(yīng)性能、循環(huán)反應(yīng)性能以及循環(huán)反應(yīng)中結(jié)構(gòu)-性能變化規(guī)律進(jìn)行了考察，論文主要內(nèi)容如下:
　　(1)分別通過機(jī)械混合法、浸漬法、溶膠-凝膠法制備了Fe2O3/ATP載氧體。ATP對煤的轉(zhuǎn)化過程具有催化作用，能夠使神木煤熱解和氣化過程的碳轉(zhuǎn)化速率出峰時間分別提前10min; ATP能夠進(jìn)一步增強(qiáng)Fe2O3載氧體的抗磨損性能，加入ATP后各鐵基載氧體的磨損速率較純Fe2O3載氧體下降70％左右。ATP與活性組分Fe2O3之間存在協(xié)同作用:A

3、TP中CaO的存在能夠起到催化作用，加快煤的轉(zhuǎn)化;ATP的引入能夠改善載氧體的孔結(jié)構(gòu)，增加其比表面積，提高Fe2O3與合成氣的反應(yīng)活性。
　　(2)溶膠-凝膠法制備的U-Fe4ATP6載氧體表面CaO含量更高，具有更高催化活性，其初始碳轉(zhuǎn)化速率達(dá)到0.168min-1;比表面積達(dá)到4.92m2/g，具有更高的反應(yīng)活性，尾氣中平均CO2濃度高達(dá)98.9％。60次循環(huán)反應(yīng)過程中，表面的CaO逐漸生成了不具有催化活性的Ca2SiO4，催

4、化性能逐漸下降。隨著循環(huán)反應(yīng)的進(jìn)行，U-Fe4ATP6載氧體發(fā)生輕微燒結(jié)，其孔徑結(jié)構(gòu)和比表面積發(fā)生改變，反應(yīng)性下降。tH2＞t95時煤化學(xué)鏈燃燒過程可達(dá)到高燃燒效率;在制備用于類似條件的鐵基載氧體時，必須使其比表面積大于1.72m2/g。
　　(3)流化床流化過程中的磨損是影響U-Fe4ATP6載氧體顆粒粒度分布變化的主要因素;高溫條件下U-Fe4ATP6載氧體顆粒在流化過程中的磨損速率比常溫低。與合成氣的反應(yīng)過程會使U-Fe4A