鐵基復合載氧體與CO-褐煤化學鏈燃燒性能研究.pdf

1、CO2作為最主要的溫室氣體之一，尋求其高效分離和低成本捕集技術(shù)成為各國學者研究的重點問題?；瘜W鏈燃燒與傳統(tǒng)燃燒方式不同，能在不消耗額外能源和分離裝置的情況下，實現(xiàn)CO2內(nèi)分離并根除NOx生成，更為經(jīng)濟環(huán)保。
　　載氧體作為化學鏈燃燒技術(shù)的關(guān)鍵之一，本文針對價格低廉，環(huán)境友好，但載氧率較低，活性不高且易燒結(jié)的鐵基載氧體作為研究對象，首先采用共沉淀法制備不同摩爾比例的Co摻雜和Mn摻雜鐵基載氧體，通過熱重分析儀、X射線衍射分析儀、比表

2、面積分析儀、透射電鏡等對載氧體進行物化性能表征，并將其分別用于CO和褐煤化學鏈燃燒技術(shù)研究。
　　通過不同摩爾比例的Co-Fe2O3和Mn-Fe2O3與CO在750℃、800℃、850℃的反應研究，發(fā)現(xiàn)850℃下Co∶Fe摩爾比例為0.2∶1的載氧體Co0.2Fe轉(zhuǎn)化率最高，反應在3.18min內(nèi)可完全轉(zhuǎn)化，比純Fe2O3完全轉(zhuǎn)化時間縮短49.6％。提高鈷摻雜量，增大反應溫度能加深載氧體與CO的還原程度。Mn0.02Fe在850℃

3、下，反應時間4.5min內(nèi)，轉(zhuǎn)化率可高達98％。針對兩種不同摻雜金屬載氧體與CO反應分別進行了反應動力學分析。綜合對比Co0.2Fe和Mn0.02Fe與CO的9次連續(xù)循環(huán)反應，發(fā)現(xiàn)Co0.2Fe活性較高，穩(wěn)定性優(yōu)于Mn0.02Fe。
　　基于以上性能較優(yōu)的Co摻雜載氧體深入研究，增大Co摻雜量，并且添加Al2O3作為載體材料，采用正交實驗法優(yōu)化制備方法，結(jié)果表明:摻雜量為25‰焙燒溫度為800℃，焙燒時間為1.5h，反應溫度為85

4、0℃時載氧體性能最優(yōu)。將優(yōu)化后的載氧體與CO在850℃下分別進行5次、10次、16次連續(xù)氧化還原反應。結(jié)果顯示，該制備條件下的鐵基載氧體循環(huán)性能優(yōu)良，顆粒磨損較小，僅有輕微燒結(jié)現(xiàn)象，具有工業(yè)化應用的潛力。
　　針對Co-Fe2O3/Al2O3與褐煤的反應，分析添加Al2O3對反應影響，發(fā)現(xiàn)Al2O3阻礙了載氧體與褐煤的充分接觸，對反應轉(zhuǎn)化率有抑制作用;增大鈷的摻雜量有助于提高載氧體與褐煤的反應活性，但顆粒有團聚現(xiàn)象。鐵基載氧體與褐