化學(xué)鏈燃燒過程中鐵基載氧體與CO反應(yīng)的特性研究.pdf

1、近年來，全球變暖帶來的一系列問題，使人們更加關(guān)注CO2等溫室氣體的排放，化學(xué)鏈燃燒技術(shù)作為解決能源、環(huán)境問題的創(chuàng)新性想法，已成為各國研究的熱點(diǎn)。與此同時(shí)，載氧體的選擇現(xiàn)已成為化學(xué)鏈燃燒過程中最重要的一部分。
　　 本文設(shè)計(jì)并搭建了小型流化床試驗(yàn)臺，結(jié)合熱重分析儀等實(shí)驗(yàn)設(shè)備，對沉淀法制備的鐵基載氧體(Fe2O3/Al2O3、Fe2O3/SBA-15)的反應(yīng)活性進(jìn)行了一系列研究。同時(shí)結(jié)合程序升溫的熱重分析方法，對反應(yīng)前后的Fe2O3

2、(50)/γ-Al2O3進(jìn)行了化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)研究，采用Coats-Redfern機(jī)理方程來處理熱重實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，得到了反應(yīng)前后Fe2O3(50)/γ-Al2O3與CO反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)。試驗(yàn)研究表明:采用介孔硅分子篩SBA-15為惰性載體，可以有效提高載氧體的比表面積(新制備的載氧體BET=465.06m2/g)，高溫下具有較高的熱穩(wěn)定性;在化學(xué)鏈燃燒過程中，在燃料反應(yīng)器中將活性組分Fe2O3還原成FeO，然后迅速轉(zhuǎn)入到空氣反應(yīng)器，將其徹底氧

3、化為Fe2O3，可以有效提高載氧體的載氧率，并且該燃燒過程容易發(fā)生。為進(jìn)一步研究載氧體活性組分Fe2O3的還原反應(yīng)過程，本文采用Material Studio 5.0(MS)計(jì)算模擬軟件，運(yùn)用密度泛函理論等方法對Fe2O3與CO反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了的研究?；贔e2O3在不同溫度下的吸附CO和還原過程（Fe3+→Fe2+→Fe+→Fe）的研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e2+→Fe+是反應(yīng)控制步驟，將Fe2O3部分還原為FeO(即Fe2O3→FeO)過程與將其徹