晶體表面二維吸附原子島的幾何形狀研究.pdf

1、固體表面外延生長量子阱和量子點是制備具有特異量子效應光電器件的基礎,在原子水平研究吸附原予的擴散和成島動力學,對于設計外延島形狀和控制生長條件具有直接指導意義。到目前為止,理論預測晶體表面二維原子島幾何形狀的方法可分為四類,即基于平衡態(tài)統(tǒng)計物理的Wulff關系(1901年建立),最低勢能優(yōu)化(如遺傳算法),動力學模擬(包括分子動力學和動力學蒙特卡羅方法)和動態(tài)學模擬(速率方程)。這些方法在實際應用過程中都存在一些問題。目前應用最廣泛的方

2、法是Wulff關系,其預測程序簡單,可在量子力學從頭計算水平上實現。但是,該模型并不能解釋所有的緊致島形狀,例如Wulff關系給出Pt(111)面二維緊致原子島的形狀為近六邊形,而實驗上在400K襯底所形成的原子島卻為三角形;其余三種方法只能采用經驗相互作用勢,而不能用量子力學從頭計算方法進行預測。即便是這樣,用遺傳算法優(yōu)化最低勢能結構也只能處理幾十個原子組成的表面原子島;動力學模擬方法隨著原子數目的增加會面臨巨大的計算量問題;用速率方

3、程進行動態(tài)學模擬需要輸入精確的速率參數,而這些參數是不能通過經驗作用勢就可準確確定的。
　　針對上述問題,本文試圖建立一個簡明有效的理論模型,提出了凝結勢概念,可從靜態(tài)勢能預測二維原子島形狀,涉及的計算量很小,可在量子力學從頭計算水平上實現。凝結勢模型的基本思想是將單個原子在二維島臺階附近所感受到的勢谷與臺階的發(fā)展速度相聯系,由此確定二維島形狀。原子島臺階的生長速度取決于臺階吸附游離原子的能力,因此文中首先驗證原子島島邊臺階捕獲游

4、離原子的能力與凝結勢的關系。其后,基于經驗相互作用勢,采用凝結勢模型預測了幾例金屬同質外延二維原子島的形狀,結果表明同質外延生長的二維原子島在Ag和Cu的(111)面呈現正六邊形結構,而相應的(100)面二維島則為正方形,該結果與實驗觀測均一致吻合。最后,我們聚焦于Pt/Pt(111)外延系統(tǒng),用第一性原理方法計算其凝結勢,并以兩種半經驗勢的計算結果為映證,表明Pt(111)面的二維緊致原子島在外延生長過程中應為三角形而非Wulff關系