高溫二氧化碳吸附劑的制備與表征.pdf

1、隨著溫室效應的日益加劇,CO2作為主要的溫室氣體,其排放受到世界范圍的廣泛關注。減少CO2排放的一種重要方法是發(fā)展CO2高效捕集和處理技術,而無論是化石能源燃燒還是化工過程中產(chǎn)生的CO2氣體,一般具有以下特點:排放氣體溫度較高；CO2氣體濃度不高；含有高濃度的水蒸汽。傳統(tǒng)的吸收CO2的方法是將含有CO2氣體的流出氣先冷卻,再通過胺類等弱堿性溶劑進行吸收。但此方法存在以下幾方面的問題:1)流出氣冷卻過程能耗大；2)溶劑再生過程溶劑易揮發(fā)或

2、降解；3)對在化工過程中產(chǎn)生的CO2氣體不能原位吸收。因此研究制備高溫下可高效快速吸收低濃度CO2氣體的固體吸收材料具有重要的理論和實際應用價值。本論文主要分為以下兩部分:
　　 1)采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備鋯酸鋰材料,通過與固相法、普通液相法、共沉淀法等制備方法進行對比,發(fā)現(xiàn)溶膠-凝膠法制備的鋯酸鋰材料具有最佳的CO2吸收性能。對優(yōu)化后的鋯酸鋰材料采用熱分析儀(TG-DTA)、X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)

3、、透射電鏡(TEM)等多種表征手段進行分析。探討了檸檬酸溶膠-凝膠法制備材料的晶相組成、表面形貌、顆粒大小、鍛燒溫度和CO2流速及分壓等對鋯酸鋰材料CO2吸收性能的影響,并考察了吸收材料的循環(huán)吸收性能。結果表明,優(yōu)化后的鋯酸鋰材料具有良好的高溫CO2吸收性能,550℃下CO2分壓為0.5 bar時,15 min內吸收量可達20 wt.％；20 min左右可達吸收平衡,平衡吸收量達25.7 wt.％；經(jīng)三次吸收-解吸循環(huán)后,其CO2吸收性

4、能沒有發(fā)生明顯變化,表明鋯酸鋰材料具有良好的穩(wěn)定性。
　　 2)在制備上述鋯酸鋰材料的基礎上,采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備鉀改性鋯酸鋰,發(fā)現(xiàn)鉀改性后,其吸收性能尤其是CO2低分壓下吸收性能有很大程度的提高。設計正交試驗對改性鋯酸鋰的制備工藝進行系統(tǒng)性的優(yōu)化。采用熱分析儀(TG-DTA)、X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、N2吸附、透射電鏡(TEM)等對材料進行表征；探討鉀改性后材料二氧化碳吸收性能大幅提高的因為。結

5、果表明,合成的改性鋯酸鋰材料具有良好的高溫CO2吸收性能,具有最佳吸收性能的材料在550℃下,CO2分壓為0.25 bar時,10 min左右吸收量達到20 wt.％,15 min左右達到吸收平衡,平衡吸收量約為23.5 wt.％。經(jīng)四次吸收-解吸循環(huán),樣品的吸收速率沒有明顯下降,說明改性鋯酸鋰材料具有良好的穩(wěn)定性。極佳的CO2吸收性能使所制備的鉀改性鋯酸鋰材料有望應用于原位移除化工過程(如天然氣水蒸汽重整制氫過程)中產(chǎn)生的CO2氣體。