纖鐵礦存在下Mn(II)非生物氧化對(duì)體系中As(III)氧化和遷移的研究.pdf

1、本文主要研究了在纖鐵礦(γ-FeOOH)體系中,Mn(II)非生物氧化過(guò)程對(duì)As(III)氧化和遷移過(guò)程的影響。
　　首先,通過(guò)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)和表征分析,探討Mn(II)在γ-FeOOH上的非生物氧化行為。其次,通過(guò)Mn(II)-As(III)同時(shí)氧化過(guò)程、As(III)預(yù)處理過(guò)程和Mn(II)預(yù)處理過(guò)程實(shí)驗(yàn),探討Mn(II)對(duì)體系中As(III)吸附和氧化的影響。最后,結(jié)合上述研究成果,探討γ-MnOOH存在下Mn(II)對(duì)As(I

2、II)吸附氧化的影響機(jī)制。
　　研究結(jié)果表明,Mn(II)可在γ-FeOOH表面通過(guò)非生物氧化生成錳氧化物(MnOx),而且生成量在pH7.5~8.4范圍內(nèi)隨著pH值的升高而增加。在Mn(II)-As(III)同時(shí)氧化過(guò)程和As(III)預(yù)處理過(guò)程中,Mn(II)的加入促進(jìn)了溶液中As(III)的去除(包括吸附和氧化)。由于在γ-FeOOH上生成的MnOx對(duì)As(III)的氧化作用,溶液中As(V)的濃度會(huì)隨反應(yīng)時(shí)間的增加而逐漸增

3、加。溶液中總As濃度則在反應(yīng)初期的快速降低之后呈現(xiàn)緩慢增加的趨勢(shì),這是由MnOx逐漸形成的過(guò)程中占據(jù)了部分吸附位點(diǎn)將As(V)釋放到溶液中所造成的。但是,在Mn(II)預(yù)處理過(guò)程中,由于Mn(II)預(yù)先在γ-FeOOH表面老化生成的MnOx占據(jù)了部分活性吸附位點(diǎn),溶液中As(III)的去除程度相比于其他兩種過(guò)程都要低。相應(yīng)地,該過(guò)程中As(V)的生成速率也低于其他過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn),吸附態(tài)的As(III)的氧化在As(III)氧化過(guò)程中起著

4、主導(dǎo)作用,溶液中As(V)更多的來(lái)源于吸附的As(III)氧化,而非水溶性的As(III)氧化。此外,在上述三種過(guò)程中,溶液中As(III)的去除以及溶液中As(V)的釋放與體系的pH值、Mn(II)初始濃度呈現(xiàn)正相關(guān)的關(guān)系。
　　在Mn(II)、As(III)以及γ-MnOOH的相互作用的研究中,Mn(II)的加入對(duì)溶液中As(III)和總As的去除起到了促進(jìn)作用,對(duì)As(V)釋放到溶液中的速率起到了抑制作用。在一定范圍內(nèi),體系