超臨界流體沉積法制備丁酮加氫Ru-C催化劑的研究.pdf

1、活性炭負(fù)載釕催化劑(簡稱釕炭,Ru/C)是一種負(fù)載型貴金屬催化劑,活性炭的高比表面對(duì)金屬有很好的分散作用并且活性炭表面化學(xué)性質(zhì)能影響負(fù)載型催化劑的性能。釕炭催化劑應(yīng)用于加氫、脫氫、氧化等過程中,金屬釕的分散性影響催化活性。本文利用超臨界流體沉積法(SFD)制備釕炭催化劑,系統(tǒng)考察了乙醇作為共溶劑條件下,超臨界流體沉積過程中諸因素的影響規(guī)律,以期實(shí)現(xiàn)可控合成;并且探究過程可能的機(jī)理。將最優(yōu)條件下制得的催化劑應(yīng)用于丁酮加氫過程中,借助正交實(shí)

2、驗(yàn)設(shè)計(jì)法對(duì)工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化;并分析了對(duì)丁酮轉(zhuǎn)化率有顯著影響的因素。
　　通過對(duì)比實(shí)驗(yàn),證明了超臨界流體沉積法在制備高度分散釕炭催化劑方面具有優(yōu)勢(shì)。TEM、XRD表征結(jié)果顯示,所得催化劑中釕金屬顆粒平均粒徑為納米尺寸。分別采用水合三氯化釕和乙酰丙酮釕作為釕鹽制備前驅(qū)體,TEM和活性結(jié)果顯示,后者用于 SFD過程制備釕炭催化劑的性能優(yōu)于前者?？疾炝素?fù)載量對(duì)SFD法制備釕炭催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)Ru負(fù)載量為2 wt％時(shí)所得催化劑釕分散度最

3、高,催化加氫活性也最高。分別考察了溫度和壓力條件對(duì)SFD法制備釕炭催化劑中釕分散情況的影響,得知在45℃、13MPa條件下制得的釕炭催化劑中釕分散得最均勻。
　　以乙醇作為超臨界流體的共溶劑時(shí),其用量將影響所得釕炭催化劑的釕分散性以及加氫活性。由于乙酰丙酮釕-乙醇-超臨界二氧化碳體系中,乙醇可以溶解在超臨界二氧化碳中,推測(cè)在該物系中可能存在超臨界抗溶劑過程。通過TG-MS、TPR和FTIR等方法對(duì)制得的活性炭負(fù)載乙酰丙酮釕前驅(qū)體和