低密度聚乙烯納米復(fù)合介質(zhì)中電荷輸運(yùn)的實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬.pdf

1、聚合物介質(zhì)材料是高電壓工程、電力電子、微電子器件中常用的絕緣材料，然而在設(shè)備小型化和集成化的應(yīng)用過(guò)程中也存在一些突出問(wèn)題，如直流電場(chǎng)下的空間電荷的積累。當(dāng)空間電荷在聚合物內(nèi)部積累時(shí)，局部電場(chǎng)的提高、材料的解離和電-機(jī)械應(yīng)力的積累，都可能加速聚合物絕緣的老化。納米技術(shù)的出現(xiàn)，為解決聚合物內(nèi)部空間電荷積累等問(wèn)題提供了較經(jīng)濟(jì)的技術(shù)解決方案。目前，通過(guò)聚合物納米復(fù)合介質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)和介電性能之間內(nèi)在聯(lián)系的理論研究，已經(jīng)有很多學(xué)者提出了相關(guān)的理論，并

2、建立了相關(guān)的模型。然而這些模型并不能完全解釋所有復(fù)合介質(zhì)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，特別是納米顆粒如何影響復(fù)合介質(zhì)內(nèi)部電荷輸運(yùn)的問(wèn)題，因此，有必要對(duì)納米復(fù)合介質(zhì)做進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和理論研究。
　　 本文采用機(jī)械共混法制備了低密度聚乙烯（low-density polyethylene，LDPE）和經(jīng)疏水性表面處理劑處理過(guò)的納米二氧化硅(silica)顆粒與LDPE的復(fù)合介質(zhì)，測(cè)試了納米顆粒填充濃度在0～5.0wt％范圍、納米顆粒粒徑分別為7nm和1

3、6nm的復(fù)合介質(zhì)中空間電荷、極化和退極化電流、準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)直流電導(dǎo)，評(píng)估了納米顆粒填充后LDPE/silica復(fù)合介質(zhì)內(nèi)部陷阱深度、密度的變化，探討了納米顆粒對(duì)復(fù)合介質(zhì)內(nèi)部電荷輸運(yùn)的影響，最后在此實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上對(duì)純LDPE和LDPE/silica納米復(fù)合介質(zhì)中空間電荷建立的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。
　　 由空間電荷短路去極化特性和直流電導(dǎo)特性可知:納米復(fù)合介質(zhì)中空間電荷明顯積累的閾值電場(chǎng)和直流電導(dǎo)的閾值電場(chǎng)EΩ-t基本一致，并

4、且納米顆粒對(duì)復(fù)合介質(zhì)空間電荷積累和直流電導(dǎo)的影響僅在電場(chǎng)較高時(shí)才表現(xiàn)出來(lái)，低電場(chǎng)下的影響并不明顯。在高電場(chǎng)下，純LDPE內(nèi)部在陽(yáng)、陰電極附近都出現(xiàn)明顯的異極性空間電荷積累，引入納米顆粒后空間電荷積累發(fā)生變化:(1)顆粒填充濃度較低時(shí)，復(fù)合介質(zhì)中異極性空間電荷積累量明顯下降，而高場(chǎng)電導(dǎo)明顯增大，并且空間電荷積累量和高場(chǎng)電導(dǎo)分別達(dá)到本文納米顆粒濃度研究范圍內(nèi)的最小值和最大值;(2)顆粒填充濃度較高時(shí)，隨顆粒填充濃度增大，復(fù)合介質(zhì)內(nèi)部積累的空

5、間電荷極性從異極性轉(zhuǎn)變?yōu)橥瑯O性，并且空間電荷積累量先升高后下降，但復(fù)合介質(zhì)的高場(chǎng)電導(dǎo)隨顆粒填充濃度逐漸下降。
　　 由電流去極化0.1～3600s的等溫松弛特性評(píng)估出的純LDPE內(nèi)部陷阱深度約在0.71～0.98eV范圍，且在此深度范圍內(nèi)存在三個(gè)明顯的陷阱能級(jí)分布，表明0.1～3600s的去極化電流主要是由三類不同的深陷阱電荷釋放形成。由空間電荷去極化2～3600s特性評(píng)估出的陷阱深度約在0.9～1.06eV，基本在等溫松弛法評(píng)

6、估出的范圍內(nèi)。填充納米顆粒后，深度在0.71～0.98eV范圍的深陷阱相對(duì)應(yīng)的能級(jí)分布幅值和表征此范圍深陷阱量的ε"都明顯下降，而且填充粒徑7nm時(shí)的下降幅度比填充粒徑16nm時(shí)的大，表明納米顆粒的引入抑制了此深度范圍內(nèi)的深陷阱形成，且粒徑越小抑制能力越強(qiáng)。納米復(fù)合介質(zhì)中，表征總陷阱濃度H的閾值電場(chǎng)Et-c隨填充濃度的升高而升高，但在低填充濃度（1.0wt％附近）時(shí)小于純LDPE的值，僅當(dāng)填充濃度較高時(shí)才大于純LDPE的值。
　　

7、 為對(duì)純LDPE和LDPE/silica納米復(fù)合介質(zhì)中空間電荷建立過(guò)程的動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行數(shù)值模擬研究，本文對(duì)載流子輸運(yùn)模型和數(shù)值算法進(jìn)行了研究:(1)為描述雜質(zhì)離子對(duì)聚合物內(nèi)部空間電荷的影響，本文對(duì)模擬空間電荷響應(yīng)的載流子輸運(yùn)模型進(jìn)行了改進(jìn)，在雙極性載流子輸運(yùn)模型（Bipolar Charge Transport Model）基礎(chǔ)上，引入了雜質(zhì)離子輸運(yùn)模型;(2)為解決傳統(tǒng)連續(xù)方程數(shù)值算法存在的振蕩、負(fù)值和發(fā)散等影響模擬結(jié)果精度的問(wèn)題，

8、本文提出了基于Courant-Friedrichs-Lewy(CFL)條件的載流子密度變化合理區(qū)算法對(duì)數(shù)值模擬的結(jié)果進(jìn)行簡(jiǎn)化修正。最后，基于雙極性載流子和離子解離輸運(yùn)模型和數(shù)值算法，本文開(kāi)發(fā)了圖形化顯示的數(shù)值模擬軟件，實(shí)現(xiàn)了極化和去極化過(guò)程中聚合物內(nèi)部載流子輸運(yùn)的數(shù)值模擬和觀察。
　　 空間電荷的模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比表明，單獨(dú)的雙極性載流子輸運(yùn)模型和雜質(zhì)離子輸運(yùn)模型由于載流子源的局限性，使其僅能對(duì)同極性空間電荷積累和異極性空間電荷

9、積累進(jìn)行模擬，無(wú)法對(duì)納米復(fù)合介質(zhì)表面?zhèn)确e累的空間電荷隨填充濃度的極性變化，即從異極性空間電荷積累轉(zhuǎn)變?yōu)橥瑯O性空間電荷積累的變化趨勢(shì)進(jìn)行模擬。本文在雙極性載流子輸運(yùn)模型的基礎(chǔ)上引入了雜質(zhì)離子輸運(yùn)模型，模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比表明，結(jié)合雙極性載流子輸運(yùn)模型和雜質(zhì)離子輸運(yùn)模型后，可對(duì)純LDPE介質(zhì)內(nèi)部空間電荷的異極性積累、空間電荷積累的閾值電場(chǎng)特性都能進(jìn)行很好的模擬，對(duì)納米復(fù)合介質(zhì)內(nèi)空間電荷在去極化過(guò)程中的極性變化和空間電荷閾值電場(chǎng)特性亦能很好的模