功能化有序多孔氧化硅界面電分析應用.pdf

1、本文合成了有代表性的不同孔道結(jié)構(gòu)的有序多孔氧化硅材料HMS, MCM-41, MCM-48, SBA-15。利用這些有序多孔粉體材料，制備了有序多孔氧化硅修飾碳糊電極，以二茂鐵，鐵氰化鉀為探針，結(jié)合伏安技術(shù)，階躍技術(shù)和電化學阻抗技術(shù)對電極界面進行了表征。采用電化學方法研究了硝基酚，硝基氯苯，苯二酚在以上材料構(gòu)建的電極界面上的吸附性為的差異，建立了相應的分析方法。在此基礎上，選取了SBA-15作為基體，利用硅烷偶聯(lián)劑KH560共價連接β-

2、環(huán)糊精，利用此材料制備修飾電極，研究了硝基酚同分異構(gòu)體在電極界面上的電化學行為的差異，實現(xiàn)了對三種異構(gòu)體的同時電化學識別，建立分析方法，探討了反應機理。然后，利用離子液體1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽改善了有序多孔氧化硅材料修飾電極的性能，并進行了電化學表征。以此為基礎，利用有序多孔氧化硅材料優(yōu)良的吸附性能，負載多羥基捕捉劑，用于金屬離子的同時分析檢測，建立了相應的分析方法。本論文的工作主要內(nèi)容包括以下三部分：
　　 第一部分

3、，通過多次優(yōu)化實驗，合成了HMS, MCM-41, MCM-48, SBA-15有序多孔氧化硅材料，制作成了碳糊修飾電極。二茂鐵為電化學探針，對電極進行了電化學表征。研究硝基酚類，硝基氯苯，苯二酚在修飾電極上的伏安行為。實驗發(fā)現(xiàn)有序多孔氧化硅均對三類物質(zhì)表現(xiàn)出良好的吸附富集能力，并在一定濃度范圍內(nèi)與峰電流呈良好的線性關(guān)系，建立分析方法。
　　 第二部分，選取了SBA-15作為基體利用硅烷偶聯(lián)劑KH560共價連接β-環(huán)糊精，并表征

4、。利用此材料制備修飾碳糊電極，以二茂鐵為探針，考察了電極界面狀態(tài)對其電化學行為的影響。研究了硝基酚同分異構(gòu)體在電極界面上的電化學行為的差異，結(jié)果表明，有β-環(huán)糊精存在的電極界面能夠有效地識別鄰、間、對三種同分異構(gòu)體，并在一定濃度范圍與峰電流呈良好線性關(guān)系，建立分析方法。反應機理基于β-環(huán)糊精對硝基酚電極反應過程的差異的放大作用。
　　 第三部分，利用離子液體和有序多孔氧化硅材料制作了離子液體多孔氧化硅修飾碳糊電極，在不同電極上，

5、考察了二茂鐵的電化學行為，利用多種電化學方法對電極性能進行了評估，計算電極的有效面積。
　　 第四部分，利用有序多孔氧化硅材料優(yōu)良的吸附性能，負載多羥基捕捉劑3,3'，4'，5,7-五羥基黃酮，系統(tǒng)地研究了銅、鉛、鎘離子在修飾電極上的電化學行為。結(jié)果表明，由于多孔氧化硅材料高的負載量，使電極界面具有豐富的多羥基捕捉劑，對金屬離子表現(xiàn)出明顯的螯合作用，顯著提高了靈敏度。同時，研究了影響電極的各種因素，探討了電極反應機理，建立同時測