錳系鈣鈦礦的制備及光催化性能研究.pdf

1、近年來(lái)自然環(huán)境中酚類化合物所引起的環(huán)境問(wèn)題及對(duì)人類與生物的可持續(xù)發(fā)展影響已引起人們的高度重視。環(huán)境中酚類化合物主要來(lái)源于有機(jī)化工生產(chǎn)，如大多數(shù)煤化工生產(chǎn)，會(huì)產(chǎn)生大量的含酚廢水。高濃度的含酚廢水通常采用生化法或化學(xué)法回收利用，它們是化工的高價(jià)值產(chǎn)品，對(duì)于低濃度的含酚廢水，目前還未找到一種理想的處理方法。在眾多關(guān)于含酚廢水的處理方法中，光催化氧化法是目前研究較多的一項(xiàng)高級(jí)氧化技術(shù)，而稀土鈣鈦礦型復(fù)合氧化物在苯酚光催化降解中的具有一定的應(yīng)用前

2、景。本文從多角度分析研究了影響催化劑光催化活性的各種因素，并對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)做了一定的摻雜改善，為制備比表面積更大催化活性更好的鈣鈦礦型復(fù)合氧化物奠定了基礎(chǔ)，此外對(duì)制備的催化劑做了一系列的結(jié)構(gòu)與性能的分析測(cè)試與表征。
　　1.A位摻雜的催化劑La0.9Ce0.1MnO3的制備及催化性能研究。采用固相法制備鈣鈦礦型La0.9Ce0.1MnO3催化劑，研究La0.9Ce0.1MnO3催化劑對(duì)10mg/L間苯二酚廢水的降解效果，并用紫外燈

3、光照處理，根據(jù)廢水吸光度和間苯二酚降解率確定了優(yōu)化反應(yīng)條件。800℃制備的催化劑優(yōu)化反應(yīng)條件為：反應(yīng)時(shí)間30min、催化劑用量0.1g/L、溶液pH為3.5，在此條件下間苯二酚降解率達(dá)到49.8％；900℃制備的催化劑優(yōu)化反應(yīng)條件為：反應(yīng)時(shí)間40min、催化劑用量0.2g/L、溶液pH為5.5，在此條件下間苯二酚降解率達(dá)到45.6%。
　　2.催化降解反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)活性的影響。采用氨基乙酸法制備催化劑（La0.9Ce0.1MnO3

4、），用X射線衍射（XRD）技術(shù)對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行表征。采用模擬含酚廢水，以間苯二酚為污染物、紫外燈為光源，考察反應(yīng)時(shí)間、溶液pH以及催化劑加入量對(duì)催化劑降解間苯二酚的影響。結(jié)果表明，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，間苯二酚的降解率逐步增大，最后趨于平穩(wěn)；溶液pH在6.5左右，強(qiáng)酸強(qiáng)堿條件均不利于間苯二酚的降解；隨著催化劑加入量的增大，間苯二酚的降解率也隨之增大，但是當(dāng)催化劑加入量達(dá)到0.2.mg/mL時(shí)，再提高催化劑加入量，對(duì)間苯二酚的降解率沒(méi)有

5、明顯的影響。
　　3. LaMnO3的制備方法及其催化性能研究。采用檸檬酸法、氨基乙酸法、丙烯酰胺—氨基乙酸法三種較好較常用的方法制備了鈣鈦礦型LaMnO3催化劑，并進(jìn)行了XRD、SEM、FT-IR等技術(shù)的表征，以10g/L的間苯二酚模擬廢水為降解反應(yīng)對(duì)象，在紫外燈的照射條件下催化降解間苯二酚。結(jié)果表明，三種方法所制備的LaMnO3均為鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，LaMnO3的平均粒徑為27nm，晶胞參數(shù)a=0.389nm，晶格畸變率不是很大，三

6、種方法制備的催化劑晶體基本均屬于立方結(jié)構(gòu)；檸檬酸法制備的催化劑降解率最高達(dá)到37.3%，氨基乙酸法制備的催化劑降解率最高達(dá)到46.3%，丙烯酰胺—氨基乙酸法制備的催化劑降解率最高達(dá)到31.3%。
　　4. B位摻雜對(duì)催化劑LaMnO3活性的影響。采用檸檬酸-硝酸鹽燃燒法制備了一系列用Co摻雜B位的鈣鈦礦氧化物催化劑LaMn1-xCoxO3.并對(duì)所制備的催化劑做了XRD、BET、SEM表征，以鈣鈦礦氧化物光催化降解間苯二酚廢水反應(yīng)為