改性Cu-ZSM-5分子篩催化劑的制備及催化脫除NO的研究.pdf

1、Cu-ZSM-5分子篩催化劑能將NO直接分解為無污染的N2和O2，是一種比較理想的催化脫除燃煤煙氣中NO的催化劑。但是該催化劑的反應溫度區(qū)間較窄，反應溫度較高且反應過程中氧阻抑現象明顯。本文主要研究如何改進催化劑的抗氧性能及以Cu-ZSM-5為主體的Cu-ZSM-5/CeYSZ復合式催化劑的制備及催化活性。
　　 對Cu-ZSM-5催化劑的制備方法和條件及前處理對催化活性的影響進行研究。在交換液濃度為0.010mol/L，交換溫

2、度為40℃條件下采用離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑具有良好的活性。Cu負載量會隨交換次數的增加而提高，但卻不能顯著提高催化劑的活性。高溫煅燒能提高催化劑的活性。O2濃度對催化劑活性有明顯影響，O2濃度達到5％時，催化劑活性開始明顯下降，達到10％后，催化劑活性變的非常小。
　　 采用引入一種或多種共存離子和添加助劑的方法改善Cu-ZSM-5分子篩催化劑的抗氧性。通過離子交換法引入Ag+或Ce3+都能明顯提高Cu-ZSM-

3、5催化劑的活性，降低反應溫度。先交換Ag+后交換Cu2+為制備Ag-Cu-ZSM-5的最佳交換次序，在O2含量5％時320℃左右脫硝率可達60％。而Ce3+和Cu2+同時交換為制備Ce-Cu-ZSM-5的最佳交換次序，330℃時脫硝率為61％。采用一次離子交換法同時引入Ce和La能明顯提高Cu-ZSM-5催化劑的穩(wěn)定性和耐氧性，在O2含量5％時350℃左右脫硝率達到71％。在Cu-Ce-La-ZSM-5催化劑中采用共混法加入質量分數10

4、％的CaH2，O2含量5％，溫度為340℃脫硝率達到83％。
　　 以Al2O3陶瓷管為載體，采用溶膠-凝膠法在陶瓷管上負載CeYSZ過渡膜后再合成ZSM-5分子篩膜，將復合載體進行Cu離子交換后制備得到具有良好抗氧性能的Cu-ZSM-5/CeYSZ復合催化劑。當O2濃度低于7％時，Cu-ZSM-5/CeYSZ復合催化劑的活性基本不變，維持在65％左右。繼續(xù)增加O2濃度，催化劑的活性急劇下降。
　　 采用量子力學和分子力