Cu-ZSM-5及K改性Co-MgO催化劑催化分解N2O的研究.pdf

1、近年來(lái)，氧化亞氮(N2O)污染大氣程度的逐年增高，逼迫研究者們給出有效的N2O消除方法以控制N2O的排放。由于將N2O的催化分解為N2和O2直接簡(jiǎn)單，因此催化N2O直接分解的高活性催化劑的研究倍受世界關(guān)注。
　　本論文研究了Cu/HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)系列催化劑上N2O的分解情況，找出了Cu的最佳擔(dān)載量(7 wt.％)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在浸漬過(guò)程中加入適量氨水，能夠顯著提高該7％Cu/HZSM-5(SiO2/Al2O

2、3=25)催化劑的活性。通過(guò)UV-vis和XRD等表征發(fā)現(xiàn)，氨水的加入增加了雙氧雙銅離子晶核[Cu2(μ-O)2]2+的數(shù)量。因此提出，雙氧雙銅離子晶核對(duì)N2O分解反應(yīng)是高活性的。
　　本論文采用等體積浸漬法制各了不同擔(dān)載量的Co/MgO催化劑，找出了Co的最佳擔(dān)載量(13wt.％)。利用阿倫尼烏斯方程計(jì)算得到的催化劑的活性位和活化能，對(duì)催化劑的活性隨Co/MgO催化劑中鈷擔(dān)載量的變化規(guī)律給出了很好的解釋。
　　研究發(fā)現(xiàn)堿金

3、屬的摻雜能夠顯著提高Co/MgO催化劑的活性。不同堿金屬摻雜的催化劑活性順序?yàn)镵＞Na＞Li。堿金屬K的摻雜量最佳值為K/Co=0.02。不同鉀前驅(qū)體摻雜制備得出的催化劑的活性順序?yàn)镵NO3＞K2CO3≈KOH≈CH3COOK≈K2C2O4≈K2SO4＞ KCl。
　　0.02K-13％Co/MgO前驅(qū)體經(jīng)500℃鍛燒后活性最好。此外，K和Co的前驅(qū)體浸漬順序的不同也影響了催化劑0.02K-13％Co/MgO催化分解N2O的活性。