新型雜原子β沸石的合成、表征與催化性能研究.pdf

1、β沸石是一種高硅、熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性高、且具有三維12元環(huán)大孔結(jié)構(gòu)的沸石分子篩，近年來(lái)在綠色催化材料領(lǐng)域中備受關(guān)注。而將雜原子引入β沸石骨架，可使其表現(xiàn)出優(yōu)良的物理、化學(xué)特性和獨(dú)特的催化性能，特別是將具有特定催化性能的過(guò)渡金屬原子同晶取代部分硅或骨架鋁所得到的雜原子β沸石，由于過(guò)渡金屬原子在沸石骨架上處于高分散狀態(tài)，使得它們具備了一般的過(guò)渡金屬氧化物所沒(méi)有的催化氧化還原功能。因此，研究新型雜原子β沸石既具有理論研究意義，又具有實(shí)際應(yīng)用

2、價(jià)值。
　　 本論文中我們采用水熱晶化法首次合成了雙雜原子Fe-V-β沸石和單雜原子Cu-β沸石，用導(dǎo)向劑法合成了Cu-β沸石，探討了影響沸石合成的因素，并初步考察了它們的催化性能。具體內(nèi)容如下：
　　 1.Fe-V-β沸石的合成、表征和催化性能研究采用水熱合成法在SiO2-Fe2O3-V2O5-(TEA)2O-H2O-NH4F體系中合成了Fe-V-β沸石，運(yùn)用X射線衍射、紅外光譜、固體漫反射光譜、熱重-差熱分析、掃描電

3、鏡-能譜儀和等離子體發(fā)射光譜儀等測(cè)試技術(shù)表征了樣品的結(jié)構(gòu)及化學(xué)組成，并探討了影響Fe-V-β沸石合成的因素。結(jié)果表明，按下列化學(xué)組成配制初始反應(yīng)混合物：n(SiO2)∶n(Fe2O3)∶n(V2O5)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.1～0.75)∶(0.1～0.75)∶(17～18)∶(550～650)∶(30～50)，可以制備出Fe-V-β沸石，結(jié)晶良好，且Fe和V原子進(jìn)入了沸石骨架。所合成的Fe-V

4、-β沸石在以H2O2為氧化劑氧化苯乙烯的反應(yīng)中顯示出良好的催化活性，苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為25.4％。產(chǎn)品的選擇性為：苯甲醛69.1％，苯乙醛22.5％，苯乙酮4.1％。
　　 2.Cu-β沸石的合成、表征和催化性能研究
　　 在SiO2-CuO-(TEA)2O-H2O-NH4F體系中用水熱晶化法合成了Cu-β沸石，運(yùn)用XRD、IR、UV-Vis固體漫反射光譜、TG/DTA、SEM和ICP等測(cè)試技術(shù)表征了樣品的物理化學(xué)特性，并

5、探討了合成Cu-β沸石的影響因素。結(jié)果表明，按下列化學(xué)組成配制初始反應(yīng)混合物：n(SiO2)∶n(CuO)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.5～5.0)∶(16～18)∶(550～650)∶(25～50)，可以制備出Cu-β沸石，結(jié)晶良好，且Cu原子進(jìn)入了沸石骨架。在以H2O2為氧化劑的苯酚羥基化反應(yīng)中，Cu-β沸石表現(xiàn)出較好的催化活性。
　　 3.導(dǎo)向劑法合成Cu-β沸石研究
　　 用導(dǎo)