MCM-41基新型酸催化劑的合成、表征及催化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、在工業(yè)上,以液體酸為催化劑的反應有很多,如酯交換反應、酯化反應、烷基化反應等。由于液體酸存在對設備腐蝕性強,不易分離,難重復使用,采用自動化連續(xù)生產困難,后處理產生廢液多對環(huán)境不友好等缺點,因此開發(fā)環(huán)境友好的固體強酸催化劑具有重要意義。沸石分子篩由于其自身的酸性及適當孔徑產生的反應擇形性等優(yōu)勢,被認為可以替代催化反應中的液體酸,是最有前途的固體酸催化劑。但分子篩由于酸含量及酸強度不高(如純硅MCM-41),并且有些分子篩(如SBA-15

2、)本身不具有任何酸性,又使它的使用受到了限制,因此需要對分子篩進行改性來提高其催化活性。
   本文采用水熱合成方法,在MCM-41骨架中引入Al以增加分子篩的酸性,合成了不同硅鋁比的Al-MCM-41系列介孔分子篩催化劑,并比較了不同的加Al順序對催化劑活性的影響。為進一步提高分子篩的酸性,對不同硅鋁比的Al-MCM-41介孔材料進行表面處理:采用等體積浸漬的方法在Al-MCM-41材料中加入糠醇溶液,經升溫聚合在孔壁形成碳膜

3、,再加濃硫酸磺化得到SO3H-MCM-41系列催化劑??疾炝嘶腔瘻囟葘Υ呋瘎┬阅艿挠绊憽?br>   采用XRD、BET、FT-IR、TGA、XPS、TEM等技術對合成的催化劑進行了表征,結果表明:所有催化劑都具有典型的中孔結構,孔道比較規(guī)整,催化劑的孔徑均在3nm以上;一次晶化法可以得到理想硅鋁比的Al-MCM-41;糠醇在Al-MCM-41表面形成了聚合物,通過直接加濃硫酸進行磺化,成功地將磺酸基引入到了分子篩的孔壁上,并對催化劑

4、的酸量進行了測定。
   以苯酚和叔丁醇的烷基化為模型反應,研究了催化劑擇形效果,以三乙酸甘油酯與甲醇的酯交換為模型反應,研究了催化劑在生物柴油制備中的反應活性,并對催化劑的穩(wěn)定性做了考察。實驗結果表明:Si/Al=70,磺化溫度為200℃時,SO3H-MCM-41(200℃)為活性最高的催化劑,在烷基化反應中叔丁醇的轉化率最高達77.1%,經五次重復使用后降為46.5%;在酯交換反應中三乙酸甘油酯轉化率達到99.4%,五次重復

5、使用后降為55.2%。在烷基化反應中催化劑對對位取代產物并沒有顯示明顯的擇形效果,而在酯交換反應過程中總能檢測到所有中間產物。
   對苯酚和叔丁醇的烷基化反應的所有分子結構進行優(yōu)化,得出分子的結構數據,發(fā)現(xiàn)所有分子的最大直徑均小于1nm,而催化劑的孔徑分布在3.22-3.90nm之間,相對于分子而言,孔太大了,所以催化劑沒有擇形效果;對三乙酸甘油酯與甲醇之間的三步連續(xù)酯交換反應進行了熱力學計算。結果表明,每步反應的吉布斯自由能

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