聚馬來酸酐和二氧化硅修飾的水溶性CdSe-ZnS熒光量子點的制備及應用研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、量子點作為一種新型的熒光材料,與傳統(tǒng)的有機染料熒光物質(zhì)相比,具有連續(xù)的激發(fā)光譜、窄的發(fā)射光譜、熒光壽命長、穩(wěn)定性高、并且通過調(diào)節(jié)粒徑大小和化學組成可以發(fā)射不同顏色的熒光等優(yōu)點。熒光量子點這些獨特的發(fā)光特性極大地引起了科研工作者的研究興趣。熒光量子點在生物傳感器、細胞標記、細胞分離和藥物運輸?shù)阮I(lǐng)域都有重要應用。然而目前所使用的熒光量子點一般都是在高溫有機溶劑中合成,表面修飾有一層憎水性的有機配體,這些油溶性的配體使得熒光量子點不能很好地溶

2、解于水中,從而很難直接應用于生物醫(yī)學領(lǐng)域。因此,需要對油溶性的熒光量子點進行適當?shù)母男曰虮砻嫘揎?使其轉(zhuǎn)移至水相中,并具有較好的水溶性和生物相容性。
  對于熒光量子點的表面修飾,目前主要有三種方法。第一種方法是配體交換法,即用親水性的配體取代量子點表面的憎水性配體,從而合成水溶性的熒光量子點;第二種方法是基于二氧化硅的包覆法,利用二氧化硅前驅(qū)體在量子點表面發(fā)生水解而進行包覆;第三種方法則是基于兩親性聚合物的方法,兩親性聚合物的憎

3、水端與量子點表面的有機配體之間會產(chǎn)生范德華力相互作用,而兩親性聚合物的親水端則使得熒光量子點能很好地溶于水中。這三種方法各有利弊,配體交換法轉(zhuǎn)移的量子點具有非常小的粒徑,二氧化硅和兩親性聚合物轉(zhuǎn)移的量子點則具有非常好的穩(wěn)定性。本文分別采用配體交換法和二氧化硅包覆法對熒光量子點進行水相轉(zhuǎn)移,并分別對所合成的水溶性熒光量子點在細胞標記和生物檢測領(lǐng)域中的應用進行了初步研究,具體工作和取得的實驗結(jié)果如下:
  第二章采用了配體交換法,利用

4、聚馬來酸酐(PMA)作為交換配體來制備水溶性的CdSe/ZnS熒光量子點。通過研究反應溫度和時間對配體交換效率和量子點熒光強度的影響,可以發(fā)現(xiàn)配體交換的最佳溫度是150°C,反應時間為240min。利用傅立葉變換紅外光譜儀、熱重分析儀、動態(tài)光散射儀和透射電子顯微鏡等,分別對油溶性和水溶性的熒光量子點表面配體、轉(zhuǎn)移效果及粒徑大小進行表征,結(jié)果顯示PMA配體與量子點表面的油酸(OA)配體發(fā)生了部分交換,而且合成的PMA-CdSe/ZnS水溶

5、性熒光量子點粒徑較小,平均粒徑23nm左右。在各種不同生理環(huán)境中對量子點的熒光穩(wěn)定性進行測試,結(jié)果表明水溶性量子點在各種生理環(huán)境中都具有較好的生物相容性。采用類似的方法對油溶性的Fe3O4、Ag、Au量子點進行水相轉(zhuǎn)移,說明此種配體交換法對油酸修飾的量子點具有較好的通用性。隨后對合成的水溶性PMA-CdSe/ZnS熒光量子點進行毒性測試,可以發(fā)現(xiàn)量子點具有較小的毒性。將水溶性熒光量子點通過偶聯(lián)劑與肽分子進行偶聯(lián)后,對人體胚胎干細胞(HE

6、SC)進行標記,發(fā)現(xiàn)其完全符合制備高質(zhì)量生物熒光探針的需求。
  第三章主要介紹了利用反相微乳液法在油溶性CdSe/ZnS量子點表面包覆二氧化硅(SiO2)殼層,并采用十八烷基三甲氧基硅烷(OTMS)和聚馬來酸十六醇酯(PMAH)對合成的SiO2-CdSe/ZnS量子點進行表面修飾,來制備含有羧基的水溶性熒光量子點SiO2-CdSe/ZnS-OTMS-PMAH;采用3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APTMS)對量子點進行表面修飾,來制備

7、含有氨基的水溶性SiO2-CdSe/ZnS-APTMS熒光量子點。分別測試這三種水溶性熒光量子點在不同生理環(huán)境(不同溫度、不同pH值溶液,PBS緩沖溶液和不同NaCl濃度溶液)中的熒光穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)水溶性SiO2-CdSe/ZnS-OTMS-PMAH量子點熒光穩(wěn)定性最高,而且在豬尿這種比較苛刻的環(huán)境中仍然具有較高的熒光強度。最后將制備的水溶性SiO2-CdSe/ZnS-OTMS-PMAH熒光量子點作為熒光探針,與微孔免疫層析試紙條相結(jié)合組

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