聚酰亞胺基雜化膜制備及其CO2促進傳遞機制研究.pdf

1、聚酰亞胺基雜化膜制備及其聚酰亞胺基雜化膜制備及其CO2促進傳遞機制研究促進傳遞機制研究PolyiebasedHybridMembranesCO2FacilitatedTransptMechanisms學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝研究生：劉生：劉燁指導(dǎo)教師：姜忠義指導(dǎo)教師：姜忠義教授教授天津大學(xué)化工學(xué)院天津大學(xué)化工學(xué)院二零一五年五月二零一五年五月摘要CO2分離是應(yīng)用于溫室氣體減排和能源氣凈化的重要工業(yè)過程。膜分離法由于具有能耗低、

2、易放大及環(huán)境友好等突出優(yōu)勢成為極具應(yīng)用前景的CO2分離技術(shù)。在眾多種類的膜材料中，CO2促進傳遞膜以其出色的性能優(yōu)勢成為膜技術(shù)領(lǐng)域的研究熱點。而高性能膜材料的設(shè)計開發(fā)和促進傳遞機制的深入闡釋是CO2促進傳遞膜研究中的關(guān)鍵問題。本論文以強化CO2膜分離性能和探究促進傳遞機制為目標(biāo)，以CO2分子與載體間的相互作用為基礎(chǔ)，設(shè)計制備了一系列促進傳遞雜化膜，獲得了顯著提升的CO2滲透系數(shù)和CO2CH4選擇性，同時對膜內(nèi)水微環(huán)境調(diào)控、干濕態(tài)條件對促

3、進傳遞行為影響、金屬離子電負(fù)性與促進傳遞能力關(guān)系等理論問題進行了深入探究，對CO2促進傳遞雜化膜的理性設(shè)計制備具有理論和應(yīng)用價值?；谟H核加成機制制備CO2促進傳遞雜化膜，首次將聚兩性離子類材料（pSBMA）引入CO2分離膜，pSBMA結(jié)構(gòu)單元中的季胺基團與CO2發(fā)生可逆反應(yīng)進而實現(xiàn)促進傳遞，同時pSBMA具有強親水性可以調(diào)節(jié)膜內(nèi)水含量和水狀態(tài)，兩方面原因使膜的CO2分離性能顯著提高。此外，膜的CO2滲透系數(shù)和CO2CH4選擇性分別與膜

4、內(nèi)水含量和膜內(nèi)結(jié)合水分率呈正相關(guān)。分別基于親核加成和π絡(luò)合機制制備CO2促進傳遞雜化膜，以咪唑基團為CO2載體的膜在濕態(tài)下實現(xiàn)促進傳遞，獲得強化的分離性能，水參與該親核加成型促進傳遞過程；以Zn2為CO2載體的膜在干態(tài)下實現(xiàn)促進傳遞，獲得強化的分離性能，而濕態(tài)下不發(fā)生促進傳遞，原因是水與CO2競爭參與π絡(luò)合過程，阻礙CO2促進傳遞的發(fā)生。基于π絡(luò)合機制制備CO2促進傳遞雜化膜，考察了Cu2、Fe2、Ca2和Mg2的促進傳遞能力。過渡金屬