前軀體熱分解法制備稀土復(fù)合氧化物及其性能研究.pdf

1、稀土復(fù)合氧化物以其特有的優(yōu)異性能，在催化、光學(xué)、生物分析等諸多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。開發(fā)稀土復(fù)合氧化物的制備技術(shù)、揭示稀土復(fù)合氧化物的形成機(jī)制，研究其組成與性能之間的內(nèi)在規(guī)律都具有重要價(jià)值。本文基于前軀體熱分解法制備稀土復(fù)合氧化物進(jìn)行研究，發(fā)展了一種前軀體熱分解法制備鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物和稀土復(fù)合氧化物多孔材料的新方法。前軀體熱分解法具有獲得產(chǎn)物粒徑分布均勻，分散性好的特點(diǎn)。本工作通過前軀體熱分解法分別成功制備了LaAlO3納米空心

2、微球，YAlO3(YAP)∶Eu3+和Y3Al5O12(YAG)∶Eu3+等稀土鋁酸鹽熒光材料，全系列稀土鉻酸鹽，以及Ag/La2O3-Al2O3系列稀土復(fù)合氧化物，并對(duì)其熒光性質(zhì)和催化性質(zhì)展開了研究。
　　 通過前驅(qū)體熱分解法成功合成LaAlO3納米空心微球，通過SEM和TEM研究LaAlO3納米空心微球前軀體在煅燒前后的形貌變化，通過XRD，F(xiàn)TIR，TG等分析手段對(duì)LaAlO3納米空心微球的前軀體和不同溫度對(duì)其前軀體煅燒后

3、的樣品進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)前軀體熱分解法制備LaAlO3空心球的過程分為兩步，首先通過乙二醇溶劑熱法合成膠囊狀有機(jī)—無(wú)機(jī)雜化前驅(qū)體，再對(duì)該前驅(qū)體進(jìn)行煅燒后生成LaAlO3空心球。以前軀體熱分解法制備LaAlO3納米空心球的方法為基礎(chǔ)，成功制備了LaAlO3∶Ln3十(Tb3+，Sm3+，Eu3+)三種熒光粉，同時(shí)分別對(duì)三種熒光粉的熒光性質(zhì)進(jìn)行研究。通過前軀體熱分解法制備其他種類的稀土鋁酸鹽，成功制備了PrAlO3，NdAlO3其他兩種稀土鋁酸

4、鹽空心球。前軀體熱分解法制備的LaAlO3空心結(jié)構(gòu)在藥物傳輸和釋放以及生物標(biāo)簽領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。以前驅(qū)體熱分解法成功制備鋁酸鹽的案例為基礎(chǔ)，探討應(yīng)用該法制備其他種類鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物。
　　 通過前軀體熱分解法制備了YAP∶Eu3+和YAG∶Eu3+兩種不同的熒光材料。通過SEM，XRD和FT-IR等表征手段對(duì)其性質(zhì)研究后發(fā)現(xiàn)，兩種氧化物各自不同的晶體結(jié)構(gòu)分別對(duì)其形貌和熒光性質(zhì)具有重要影響。兩種物質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性是

5、影響YAP∶Eu3+和YAG∶Eu3+兩種熒光粉的形貌以及5D0→7F1的發(fā)射峰和5D0→7F2的發(fā)射峰的相對(duì)強(qiáng)弱的關(guān)鍵因素。同時(shí)兩種熒光粉各自的晶體場(chǎng)環(huán)境對(duì)YAP∶Eu3+和YAG∶Eu3+兩種熒光粉的熒光性質(zhì)有決定性影響。
　　 設(shè)計(jì)和發(fā)展了一種前軀體熱分解法制備稀土鉻酸鹽的方法。采用該法成功制備全系列稀土鉻酸鹽，以GdCrO3的形成機(jī)理為基礎(chǔ)，對(duì)該系列稀土復(fù)合氧化物的形成機(jī)制進(jìn)行了探討，并總結(jié)了稀土鉻酸鹽的組成和性能隨著稀

6、土元素原子序數(shù)遞增的變化規(guī)律。同時(shí)向反應(yīng)體系加入Al3十和Cr3+兩種不同的金屬離子，成功制備了LaCrxAl1-xO3系列稀土復(fù)合氧化物，并對(duì)LaCrxAl1-xO3系列稀土復(fù)合氧化物的組成和性能進(jìn)行了初步的探討。以CO催化氧化反應(yīng)為評(píng)價(jià)手段，對(duì)LnCrO3和LaCrxAl1-xO3的催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)，探討了鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物的晶體結(jié)構(gòu)改變對(duì)其催化性能的影響。
　　 將前軀體熱分解法進(jìn)一步拓展，發(fā)展了一種前軀體熱分解法制

7、備La2O3-Al2O3系列稀土復(fù)合氧化物的新方法。向該合成體系中引入金屬銀離子，成功構(gòu)建了Ag/La2O3-Al2O3系列稀土復(fù)合氧化物。并對(duì)Ag/La2O3-Al2O3系列稀土復(fù)合氧化物的形成機(jī)制進(jìn)行了探討。以CO催化氧化反應(yīng)為評(píng)價(jià)手段，對(duì)所制備的Ag/La2O3-Al2O3系列催化劑的催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)，探討了鑭和鋁的摩爾比變化對(duì)Ag/La2O3-Al2O3型稀土復(fù)合氧化物的形貌、比表面積和催化性能的影響。通過對(duì)前軀體熱分解法和浸