溶膠—凝膠法制備納米有序結(jié)構(gòu)稀土氧化物.pdf

1、納米稀土催化材料因其具有的雙重催化效應(yīng)而被廣泛應(yīng)用。納米有序結(jié)構(gòu)稀土氧化物的制備，有望在催化材料的比表面積、熱穩(wěn)定性及結(jié)構(gòu)有序性等指標(biāo)上有所突破，以便為高效催化材料的制備、應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。 本文采用溶膠-凝膠模板路線，以工業(yè)化試劑聚氧乙烯-聚氧丙稀-聚氧乙烯嵌段共聚物P123為模板劑，ZrOCl2和稀土氯鹽(CeCl3·7H2O，LaCl3·7H2O，NdCl3·6H2O)為原料，合成出納米有序結(jié)構(gòu)CeO2、ZrO2晶相和有序結(jié)構(gòu)

2、CexZr1-xO2、LaxZr1-xO2和NdxZr1-xO2固溶體。分析研究了合成工藝參數(shù)(乙酰丙酮量、尿素量、陳化時(shí)間、攪拌溫度、晶化溫度、焙燒溫度等)以及不同Re/Zr值對產(chǎn)物比表面積、晶體結(jié)構(gòu)、介孔有序性和熱穩(wěn)定性的影響，并對其作用機(jī)理進(jìn)行了分析探討。 通過XRD、BET、BJH、TEM和EDS等手段對樣品進(jìn)行測試分析。實(shí)驗(yàn)證明，采用自然陳化法，在pH=1的條件下，乙醇濃度高的情況下，經(jīng)400℃焙燒可獲得比表面積為76

3、m2/g的納米結(jié)構(gòu)CeO2晶相，但孔分布寬、有序性差。改變方法，運(yùn)用模板自組裝路線，在不摻入乙酰丙酮(Acac)，尿素用量為0.02mol的情況下，經(jīng)80℃老化48h，120℃晶化48h，可合成比表面積達(dá)156m2/g、孔分布窄、具有有序性的ZrO2介孔材料。采用相同路線，可以合成比表面積達(dá)114m2/g的納米有序結(jié)構(gòu)CeO2，提高鹽酸加入量，乙酰丙酮摻入量和降低晶化溫度有利于樣品質(zhì)量的改善。 在此基礎(chǔ)上，合成了比表面積為137