水滑石基核殼結構磁性納米復合材料的制備與性能研究.pdf

1、隨著國民經(jīng)濟的日益發(fā)展,人們對納米材料的性能提出了更高的要求,具有多功能性的磁性納米復合材料便應運而生。近年來,人們通過對材料性能的設計,開發(fā)了多種新型的磁性納米復合材料,其中具有核殼結構的磁性納米復合材料是較為突出的一類。
　　 本文以水滑石類化合物(LDHs)為殼層,以具有強磁性的四氧化三鐵(Fe3O4)為核,通過一步共沉淀法制備出了具有典型核殼結構的磁性納米復合材料。通過對磁性復合材料的結構和性能研究,來進一步揭示它們之間

2、的聯(lián)系,并為開發(fā)類似結構的復合材料提供一種新方法和新思路。本文的主要研究內(nèi)容和創(chuàng)新點如下:
　　 (1)采用修飾了的溶劑熱法,通過調(diào)控起始溶液中的[Fe3+]制備不同尺寸的Fe3O4納米粒。通過XRD、SEM/TEM及VSM表征表明,合成出了球形、近單分散分布并具有強的比飽和磁化強度的200nm和500nm的Fe3O4納米顆粒。
　　 (2)以500 nm的Fe3O4為磁核,以具有催化活性的碳酸根插層銅鎂鋁水滑石(CuM

3、gAl-LDH)為殼,通過對制備方法的選擇以及條件優(yōu)化,成功制備出了具有典型核@殼結構的Fe3O4@CuMgAl-LDH磁性納米催化劑。其粒子大小約為550 nm,水滑石殼層厚度約為50nm,比飽和磁化強度為53.69 emu/g。低溫N2吸脫附曲線呈現(xiàn)出明顯的滯后環(huán),說明該復合材料具有豐富的孔道結構。通過對得到的磁性納米催化劑在不同溫度下焙燒,可以得到系列衍生催化劑Fe3O4@CMAO。
　　 苯酚羥化試驗表明,與相關參比催化

4、劑比較,在優(yōu)化條件下(溫度:65℃,時間:40 min,苯酚與催化劑的質(zhì)量比為34),Fe3O4@CuMgAl-LDH具有最高的催化活性。苯酚的轉(zhuǎn)化率和H2O2的有效利用率分別為47.2％和45.3％。而且,在外加磁場下該催化劑可實現(xiàn)方便的分離與再利用,其三次轉(zhuǎn)化率均保持在38％以上,回收催化劑的晶體結構和核殼結構仍保持。Fe3O4@CuMgAl-LDH的高活性可歸因于催化劑的核@殼結構,使得核與殼之間可以產(chǎn)生電子傳遞所致。XPS表明C

5、uMgAl-LDH與Fe3O4之間可能主要通過Mg-O-Fe,Cu-O-Fe鍵的形式結合并給出了該磁性催化劑在苯酚羥化反應中的催化機理模型。
　　 (3)以尺寸為200 nm的Fe3O4為磁核,以正硅酸乙酯(主要成分為二氧化硅)作為熒光物質(zhì)量子點(QDs)CdSe/ZnS與磁核Fe3O4的連接層,以具有緩釋功能的布洛芬插層鎂鋁水滑石(IBU-LDH)為殼,利用雙滴共沉淀法成功制備出了集磁性、熒光以及藥物緩釋為一體的復合材料Fe3