大孔-整體式CuO-CeO-,2--Al-,2-O-,3-催化劑用于H-,2-中CO優(yōu)先氧化的研究.pdf

1、燃料電池特別是質(zhì)子交換膜燃料電池用于驅(qū)動汽車和作為小型能源設(shè)施的市場前景巨大，其中的氫源系統(tǒng)研發(fā)是技術(shù)瓶頸之一，氫源系統(tǒng)需要解決的核心問題是小型化。一氧化碳優(yōu)先氧化是凈化燃料電池的富氫氣體中CO的重要手段，是氫源系統(tǒng)的重要組成部分，所以小型化的一氧化碳優(yōu)先氧化反應(yīng)器研發(fā)至關(guān)重要。大孔整體式Al2O3具有微米級孔道和孔壁，相比微通道反應(yīng)器具有更小的體積，因此本論文以大孔整體式Al2O3為載體，負(fù)載CuO-CeO2催化劑用于一氧化碳優(yōu)先氧化

2、反應(yīng)，探索其實(shí)現(xiàn)小型化的可能性。
　　 本論文以不同晶型的大孔整體式Al2O3為載體，采用過體積浸漬法負(fù)載CuO-CeO2，制備了大孔整體式CuO-CeO2/M-γ-Al2O3和CuO-CeO2/M-α-Al2O3催化劑，并對催化劑的制備條件進(jìn)行了篩選和優(yōu)化。在制備CuO-CeO2/M-γ-Al2O3催化劑過程中主要考察了Cu/(Ce+Cu)摩爾比及CO2與H2O對一氧化碳優(yōu)先氧化的活性影響，采用SEM、XRD、TEM、TPR等

3、方法對催化劑進(jìn)行表征，并與活性關(guān)聯(lián)，探究了CuO-CeO2/M-γ-Al2O3高活性的主要原因；制備大孔整體式CuO-CeO2/α-Al2O3催化劑過程中主要考察了孔結(jié)構(gòu)、焙燒溫度、Cu/(Ce+Cu)摩爾比對活性的影響，同時比較整體式與磨碎后催化劑的活性。主要結(jié)論如下：
　　 CuO-CeO2/M-γ-Al2O3具有較高的活性，研究發(fā)現(xiàn)負(fù)載在γ-Al2O3上并與CeO2發(fā)生強(qiáng)相互作用的高分散CuO和負(fù)載在CeO2上的CuO與C

4、eO2發(fā)生作用產(chǎn)生的氧空位協(xié)同作用是CuO-CeO2/M-γ-Al2O3具有較高的活性的主要原因。
　　 制備CuO-CeO2/M-α-Al2O3的最優(yōu)條件是：以分散相濃度為88％的PS模板制備的大孔整體式α-Al2O3為載體；Cu/(Ce+Cu)摩爾比為0.15；700℃焙燒。
　　 CuO-CeO2/M-α-Al2O3在高空速下具有較高的CO轉(zhuǎn)化率：空速為21,000h-1，氣體組成為1％CO、1％O2、50％H2和