2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、進入21世紀以來,環(huán)境問題愈加被世界各國所關注。伴隨著經(jīng)濟的發(fā)展和科技的進步,一些過去難以實現(xiàn)的環(huán)境保護標準現(xiàn)今已經(jīng)得到了推廣。為適應柴油超低硫化的趨勢,改變現(xiàn)有的脫硫技術,成為了一項迫切而重要的任務。由于現(xiàn)存的加氫脫硫工藝(HDS),受到反應條件、成本等因素的制約,很難實現(xiàn)更進一步的深度脫硫。而柴油氧化脫硫技術以反應條件溫和、工藝流程簡單、成本較低、脫硫效率高等優(yōu)點成為生產(chǎn)超低硫柴油的優(yōu)選方法,其中更以H2O2/Acid體系研究最為廣

2、泛。本文以模擬柴油為研究對象,分別研究了催化劑酸的種類、H2O2/HCOOH體系、H2O2/CH3COOH體系、H2O2/HCOOH超聲波體系的氧化脫硫性能及影響因素,并研究了H2O2/HCOOH體系氧化脫硫的反應動力學,并對比了H2O2/HCOOH體系和H2O2/CH3COOH體系的藥劑成本。全文主要內(nèi)容如下:
   H2O2/Acid氧化脫硫體系以H2O2為氧化劑,篩選催化劑酸??疾斓牧N不同種類的酸對H2O2的催化效果,發(fā)

3、現(xiàn)HCOOH催化H2O2氧化脫硫效果最好,在V(模擬柴油)/V(H2O2)/V(Acid)體積配比為10/1/1時,H2O2/HCOOH體系脫硫率可達90%。在同樣反應條件下,CH3COOH催化H2O2的脫硫率僅在50%左右。
   采用H2O2/CH3COOH體系氧化柴油脫硫的較適宜反應條件為:40℃,V(模擬柴油)/V(H2O2)/V(CH3COOH)體積配比在10/1/3~10/1/4之間,反應時間150min以上,脫硫率

4、在90%~95%左右,模擬柴油硫的質(zhì)量分數(shù)可由原來的1142μg·g-1,下降至60~114μg·g-1。
   H2O2/HCOOH體系氧化柴油脫硫的較適宜條件為:40℃,V(模擬柴油)/V(H2O2)/V(HCOOH)=100/1/10,反應時間為1h以上,無需萃取,脫硫率可達99%以上,模擬柴油硫的質(zhì)量分數(shù)可由原來的1142μg·g-1,下降至10~20μg·g-1,符合歐Ⅳ標準。
   根據(jù)本試驗研究得到的H2O

5、2/HCOOH體系與H2O2/CH3COOH體系的最佳反應條件和過氧化氫、甲酸、乙酸的市場價格粗率估算兩種體系的藥劑成本得到:每處理1噸的柴油,H2O2/HCOOH體系所需要的藥品費用為835RMB,而采用H2O2/CH3COOH體系則需要2086RMB。H2O2/Acid體系的藥劑成本仍然略高,進一步減少藥劑成本有待更深入的研究。
   為進一步強化H2O2/HCOOH體系,增加輔助手段:超聲波,以強化油水兩相的傳質(zhì)。H2O2

6、/HCOOH/超聲波體系氧化柴油脫硫,能夠在10min內(nèi)達到脫硫率大于80%的效果,較適合的操作條件為:V(模擬柴油)/V(H2O2)/V(HCOOH)=100/1/15,超聲頻率28kHz,超聲功率400W,超聲時間10min。無需外部加熱,反應結(jié)束后,體系溫度可上升至56.6℃以上。
   試驗對反應的動力學進行了簡單的分析。對反應產(chǎn)物進行HPLC、紅外光譜、HPLC-MS定性分析后,確定模擬柴油中有機硫DBT經(jīng)H2O2/A

7、cid體系氧化后生成二苯并噻吩亞砜和二苯并噻吩砜,得反應方程:DBT+H2O2→催化劑DBTO+H2O H2O2→催化劑DBTO2+H2O。
   在假設條件:高速攪拌,忽略過氧甲酸的傳質(zhì)擴散阻力;有機硫DBT被完全氧化為DBTO2;反應過程中,H2O和DBTO2生成后即可轉(zhuǎn)移至水相,氧化反應能夠一直向生成產(chǎn)物方向進行,DBT和H2O2(過氧甲酸)能夠完全反應以及H2O2過量下,簡化反應過程為:DBT+2H2O2→催化劑DBTO

8、2+2H2O。
   得出H2O2/HCOOH體系在最優(yōu)化條件下的動力學:a.反應為吸熱反應,溫度升高,反應速率常數(shù)增加,40℃時,反應速率常數(shù)k=6.45×10-2mM1-n·min-1;b.各溫度下的反應級數(shù)n均接近于1,40℃時,反應級數(shù)n=1.0462;c.30~40℃之間的反應活化能Ea42.14 kJ·mol-1,指前因子A=6.94×105mM1-n·min-1。
   改變反應的藥劑投加量,令反應級數(shù)為1

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